港城大叶汝全教授团队再发 Nat. Catal: 新型催化剂载体设计助力电催化CO₂还原制甲醇
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2023年5月18日， 香港城市大学 叶汝全教授 与合作者在 Nature Catalysis 上发表题为“Artificial spherical chromatophore nanomicelles for selective CO 2 reduction in water”的研究论文。 该研究受天然光合紫色细菌球形色素体结构的启发，基于超分子组装体模拟思路创制了一种人工光合球形色素体纳米胶束系统并应用于水相光促 CO 2 选择性催化转化。该系统的关键是一种稳定性极高的人工纳米胶束，是一种在水中可以自我组装的聚合物，并同时具有亲水和疏水各一端。这种纳米胶束的亲水头部可充当光敏剂来吸收阳光，其疏水尾部则可作为自组装的诱导剂。把它放入水中时，由于水分子与纳米胶束尾部之间的“分子间氢键作用”，纳米胶束会自组装合为一体。当添加钴催化剂，即会引发光催化制氢及转化二氧化碳，从而产生氢气和甲烷。详见之前报道： Nat. Catal.: 仿生构建人工光合组装体 - 球形色素体纳米胶束用于水相CO₂还原
近日， 香港城市大学 叶汝全教授 、 加州理工学院 William A. Goddard III教授 以共同通讯作者身份 合作， 在 Nature Catalysis上发表题为 “ Strain enhances the activity of molecular electrocatalysts via carbon nanotube supports ” 研究论文。 香港城市大学博士生苏建君 、 美国加州理工学院Charles B. Musgrave III为共同第一作者。
载体诱发应变工程对于调节二维材料的性能是有用的。然而，由于平面分子的横向尺寸小于2 nm，控制其应变在技术上具有挑战性。此外，应变对分子性质的影响仍然知之甚少。
研究发现 碳纳米管(CNTs)可作为利用分子弯曲以获得最佳性能的理想载体。以单壁CNTs负载单分散酞菁钴(CoPc)作为催化剂(CoPc/SWCNTs)组装出的流动电解槽，在CO 2 还原过程中可实现高于90 mA cm −2 的甲醇分电流密度以及超过60%的选择性，性能显著优于多壁CNTs基催化剂（16.6%） 。 利用振动谱和X射线光谱，揭示了 由强分子-载体相互作用引起的不同局域几何形状和电子结构 。密度泛函理论证实， 弯曲CoPc/SWCNTs改善了*CO结合以实现随后的还原过程，而多壁CNTs则有利于CO脱附 。该研究揭示了SWCNTs在催化剂分散和电子传导之外的重要作用。
https://www.nature.com/articles/s41929-023-01005-3
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