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NML： 配位效应促进Ni(OH)2在水/甲醇共电催化节能制氢

时间：2022-10-27 来源： 浏览：

NML： 配位效应促进Ni(OH)2在水/甲醇共电催化节能制氢

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电催化水分解是一种可行的制氢技术，但析氧反应(OER)缓慢动力学限制了其进一步发展和实际应用。根据最近文献报道，具有较低工作电位的小分子氧化反应(例如甲醇氧化反应)，是具有更快动力学的OER替代反应。然而，目前阻碍该方法进一步应用的问题是催化小分子氧化反应使用的镍基电催化剂活性和稳定性较差。
基于此， 深圳大学刘建文 课题组通过从NiMoO 4 ·0.75H 2 O中选择性溶解Mo物种，合成了一种新型Mo掺杂的含有H 2 O分子的Ni(OH) 2 电催化剂(LC-Ni(OH) 2 ·xH 2 O)，并通过催化析氢耦合甲醇氧化，实现节能制氢的快速动力学和耐久性。
性能测试结果表明，所获得的LC-Ni(OH) 2 ·xH 2 O电催化剂表现出优异的甲醇氧化反应(MOR)活性和对增值甲酸盐的高选择性(特别是在工业高电流密度下)。具体而言，对于MOR，在1.39 V达到了100 mA cm -2 的电流密度，Tafel斜率为28 mV dec -1 。组装好的双电极电解槽产生500 mA cm -2 电流密度时的电池电压为2.00 V，甲醇氧化为甲酸盐的法拉第效率为90%；LC-Ni(OH) 2 ·xH 2 O在高浓度电解液(6 M KOH)中运行50小时，性能没有发生明显下降。
基于密度泛函理论(DFT)计算和X射线吸收光谱(XAS)的机理研究表明，改进的动力学和耐久性主要归因于：1.超低Ni-Ni配位，它在结构中诱导高孔隙率，增加接触面积和促进反应；2.3D网络结构增加了反应活性位点的密度；3.未完全溶出的Mo，加强了3D网络框架的结合。总的来说，该研究为设计用于工业节能制氢的具有增强活性和耐久性的电催化剂提供了指导。
Coordination Effect-Promoted Durable Ni(OH) 2 for Energy-Saving Hydrogen Evolution from Water/Methanol Co-Electrocatalysis. Nano-Micro Letters, 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00940-3
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