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​ACS Catalysis：调控CuMn2O4尖晶石暴露面，增强碱性氧还原反应

时间：2022-11-11 来源： 浏览：

​ACS Catalysis：调控CuMn2O4尖晶石暴露面，增强碱性氧还原反应

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表面结构工程是一种有吸引力的策略，可以利用纳米催化剂可控制的暴露面来优化其能量转换性能。过渡金属尖晶石氧化物是一类最先进的催化剂，可适用于碱性介质中的ORR反应。
为了提高其对ORR的电催化性能，在原子水平上精确地调节表面结构被认为是一种有效的策略。然而，由于缺乏可获得的合成方法来定制/控制暴露的晶面，表面结构如何影响催化性能的潜在起源尚未被系统地研究。因此，制备超小尺寸尖晶石氧化物和明确的面控制仍然是一个巨大的挑战。
基于此， 纽约州立大学宾汉姆顿分校方基业 和 康奈尔大学Héctor D. Abruña 等报道了一种通过的胶体合成方法来控制超小型CuMn 2 O 4 尖晶石纳米催化剂的晶面来提高ORR性能的策略。
经过碳负载和退火后处理的纳米催化剂，纯{101}面暴露的尖晶石CuMn 2 O 4 纳米八面体对ORR显示出改善的电催化活性，在0.85 V的质量活性(MA)为37.6 A g -1 。
经过10000个ORR循环耐久性测试，纳米八面体仍然保留了24.5 A g -1 的MA，这是CuMn 2 O 4 尖晶石纳米球的两倍。
一系列表征和实验结果表明，CuMn 2 O 4 纳米八面体催化剂的ORR活性衰减可能是由于表面Mn 3+ 含量降低和Cu + 的存在(对阳离子有序性产生影响，导致催化剂的结构不稳定和ORR活性下降)。
总的来说，这项工作提供了一个新的策略，晶面控制合成的CuMn 2 O 4 纳米晶体，大大提高了ORR的性能。此外，具有独特表面价态的面定制纳米催化剂可以为深入了解其表面晶格和价态相关的催化性质提供独特的研究平台。
Facet Impact of CuMn 2 O 4 Spinel Nanocatalysts on Enhancement of the Oxygen Reduction Reaction in Alkaline Media. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03275
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