电池电极微观结构多尺度设计在线平台

给大家分享一个电池电极微观结构多尺度设计团队及其开发的在线平台，法国the Université de Picardie Jules Verne (UPJV)大学的 Alejandro A. Franco教授带领的项目团队所开发的 ARTISTIC project：电池多尺度模拟在线开源平台：从制造工艺到性能预测。 网址：https://www.erc-artistic.eu/

他们重点关注电极的微观结构，主要目的包括： 开发一个多尺度的建模平台，设计合理化的配方和制造过程的工艺优化，从而获得最佳的电池电极设计；新化学体系建模评估，如固态电池、锂硫电池等，并与实验进行比较，来检查和改进平台的鲁棒性和灵活性；开发在线、开源和集成的多尺度电池计算工具。

该平台主要包括以下几个部分：          工作包1（WP1）：制造工艺模拟           WP1包括开发、集成和演示建模工具，从而模拟锂离子电池制造过程中的不同工艺过程。

粗粒分子动力学（CGMD）和离散单元法技术用于预测在溶剂蒸发和压延工艺中，浆料和电极介观结构的演变和材料化学与制造工艺参数（浆料组成、颗粒大小分布、，使用的溶剂类型、干燥温度和时间等）的关系。采用实验数据和机器学习算法参数化力场，描述浆料、涂层和压延工序中各材料组分之间相互作用。

          建模的终极目标是使这些模拟工具在各种材料化学体系方面具有通用性，他们对NMC、LiFePO4、石墨、、硅和富锂活性材料进行测试；还研究了多种粘合剂（如PVDF）、导电碳添加剂（如Super P®）、浆液溶剂（水系和非水系）和分散剂。

          电极微观结构的预测主要从孔隙率、活性颗粒表面粘结剂覆盖率、团聚颗粒的粒径分布等方面分析。他们自己开发了一个虚拟现实软件，可视化预测的电极微结构。然后，对得到的电极微观结构应用数学平滑程序，生成几何模型，用于：（1）格子Boltzmann模型模拟多孔电极中电解液的侵润动力学；（2）电化学性能模拟。

          工作包2：电池实验制造和表征           工作包2（WP2）包括按照WP1中预测的材料组分和制造工艺制备浆料、电极和电池。电极和电池是使用实验室现有的设备制造，以模拟工业上的加工条件。

          同时，为了验证在WP1中开发的数学模型，对浆料的特性（如粘度）进行表征，采用气体吸附测试孔隙结构（孔隙率和弯曲度），采用X射线断层扫面成像和3D FIB/SEM观测电极微观结构。并对涂层的导电性和机械性能进行测试。         

工作包3：电化学性能模拟

工作包3（WP3）开发新的计算方法，用于预测WP1中生成的电极微观结构对电池性能的影响。该电池模型将WP1生生的平滑电极微观结构和相关的物理化学参数作为模拟输入。

该电化学模型以三维几何方式描述负极/隔膜/正极电池基本单元的机理，通过有限体积/单元法求解耦合偏微分方程（PDE），包括电化学、离子输运、电子输运、由于活性材料体积膨胀（如硅的情况）或机械应力引起的孔隙率变化。该模型耦合到能量密度优化算法中，根据相关参数（如过电位、比容量等）分析模拟的充放电曲线，从而寻找最佳的、具有创新性的电极结构（例如沿电极厚度的孔隙率梯度分布）。这些优化的电极结构根据WP1模型的指导在WP2平台进行制造。

          由WP1中的制造工艺模型和WP3中的电化学性能模型组合而成的多尺度计算平台集成到了网页平台中，用于开源在线电池性能模拟。在线平台可以使用项目数据库中生成的电极微观结构进行操作，也允许用户使用自己的数据。

          工作包4：电化学实验测试评估           工作包4（WP4）为WP3中开发的电池基本单元模型提供了验证数据。所制造的电极，包括计算生成的优化结构的电极，从电化学上在实验室规模上进行实验测试，通过先进的表征手段（例如恒电位仪、x射线衍射仪相）获得充电/放电曲线，GITT和EIS等结果。

针对电极微观结构的生成，他们开发了三套程序：

（1）基于物理化学机理的电极微观结构预测建模 ：粗粒分子动力学（CGMD）和离散单元法技术用于预测在溶剂蒸发和压延工艺中，浆料和电极介观结构的演变和材料化学与制造工艺参数（浆料组成、颗粒大小分布、，使用的溶剂类型、干燥温度和时间等）的关系。采用实验数据和机器学习算法参数化力场，描述浆料、涂层和压延工序中各材料组分之间相互作用。最终，模拟生成基于物理化学机理的电极微观结构。 详情请点击 锂离子电池极片制备及其对电化学性能影响的多尺度仿真 阅读。

基于这种方法，他们还开发了电池电极ARTISTIC在线计算器 （网址： https://www.erc-artistic.eu/computational-portal ） ，我们把电极参数输入网站，团队将会根据这些参数，采用粗粒分子动力学（CGMD）和离散单元法生成浆料、干燥电极、压延电极的微观结构，还可以对3D结构划分网格，应用于电解液浸润和电化学性能模拟。          

（2）电极微结构的统计表征及随机建模 ：采用各种算法，根据统计特征参数的限制，自动生成随机的微观结构模型。

随机建模方法，他们 开发了网络在线应用程序INNOV，这个网络应用程序可以简化锂离子电池的建模过程。INNOV嵌入了一个电池极片微观结构生成组件，只需点击几下，就可以获得活性材料（AM）、孔隙和碳胶相域（CBD）可明确分别的半电池或全电池三维几何模型，并可对三维模型划分网格 ，将划分好网格的几何模型导入COMSOL Multiphysics可进行电化学模拟。而且，软件还可以通过图像或矩阵输入数据，将试验获取的极片结构进行网格划分，建立锂离子电池模型，其网格工具可用于任何科学领域。

详情请点击 锂电池极片微观结构生成网络在线工具 阅读 ，网址目前已经无法打开了。

随机建模过程演示

（3）电极微观结构机器学习重构建模： 基于机器学习和深度学习的方法，生成式人工神经网络模型可以从图像数据中学习概率分布，提取微观结构图像的参数特征表示。通过将二进制值（0或1）随机分配给每个节点，从训练的模拟的最后一层开始重构，并通过去卷积对先前的层进行逆采样，生成多种类型的微观结构。

下面是利用该平台开展的典型工作介绍：

(1)粘结剂的粘附力控制电极微观结构和电荷传输特性（点击标题阅读） ：聚合物粘合剂将固体颗粒粘结成一个整体，并为电极提供机械强度。粘结剂的性能也可以控制电极介观结构及其电化学性能。本文介绍AM-CBD之间的粘附力和CBD-CBD内聚力对电极介观结构和电子离子传输特性的影响。实际电极工程中，调控颗粒和粘结剂材料内聚力和粘附力的技术有：通过添加剂来控制，改变溶剂盐浓度，或者通过改变颗粒表面粗糙度来控制等。

(2)4D锂离子电池模型研究NMC正极微观结构对交流阻抗谱的影响交流阻抗谱的影响（点击标题阅读）

(3)离散元模型研究电极辊压及其对电化学性能的影响（点击标题阅读） ：以电极配方（活性物质AM与导电剂CBD的质量比为85：15、90：10和95：5）为例，介绍该平台的制造工艺-性能预测模拟过程。电极制造模拟-电化学性能预测的总体仿真过程为：粗粒化分子动力学（CGMD）模型用于浆料制备和电极干燥过程介观结构的生成。为了使计算成本最小化，每个AM粒子用一个球体表示，粒径满足高斯大小分布。溶剂、粘合剂和碳的混合物简化为微米大小的CBD粒子。对浆料/电极制造过程进行了CGMD模拟，并预测了电化学性能。利用前面所述方法生成的干燥电极的微观结构，然后采用离散元法模拟了辊压过程，分析了辊压对电极介观结构的影响，包括孔径分布、迂曲度和颗粒排列。另外，还讨论了电极辊压程度对宏观电化学行为的影响，从而建立了对辊压压力，电极介观结构及其整体性能之间联系。

(4)硅碳复合电极制造工艺优化（点击标题阅读）： 探究浆料混合、电极涂布和压延过程中不同制造参数对硅纳米颗粒和石墨混合物（Si/Gr）浆料的流变性、电极微观结构、集流体粘附、阻抗和电化学循环性之间的相互作用。主要研究了石墨含量与浆料流变学的相关性、逗号涂布间隙对电极微观结构的影响以及压延率与离子电阻和循环稳定性的相关性。这些结果将为硅碳电极制造提供指导。

(5)3D电极微观建模模拟碳胶相的影响（点击标题阅读）： 将生成的几何模型导入了COMSOL多物理场模拟软件中，根据GITT实验获得的开路电压曲线和锂离子扩散系数D输入模型，采用锂离子电池模块进行计算预测电化学性能，研究碳胶相对NMC111锂离子扩散系数的影响。

(6)破解厚电极容量衰减谜团（点击标题阅读） ： 以厚NMC811（LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2）电极为例，提出了一种宏观到纳米级的2D和3D成像分析方法，并结合4D（空间+时间）计算建模来探测其在锂离子电池中的降解机制。结果表明，颗粒裂解增加，颗粒与碳粘结剂区域之间的接触损失与电池降解有关。本研究揭示了由电子传导不平衡引起的厚正极内反应的不均匀性，是导致电池在循环过程中退化的主要原因。系统中非均匀性的增加将导致更多的正极区域，其中活性物质的利用程度不均匀，从而导致更高的颗粒裂解概率。这些发现揭示了电子和离子传输网络在厚正极性能衰减中的关键作用，从而为正极架构优化和性能改进提供指导。

(7)烘极片，原来这么讲究（点击标题阅读）： 提出一个基于物理的三维模拟工作流程，能够模拟干燥过程中的CBD迁移。首先，作者对模型进行了详细的介绍和讨论。然后，作者从结构特征上讨论了蒸发速率对模拟电极介观结构的影响，重点讨论了沿电极厚度方向的相(AM、CBD、孔隙)分布。随后，作者分析了压延如何影响干燥过程中产生的不均匀性，并评估了模型模拟复杂干燥工艺(三级干燥)的能力。最后，作者概述了所获得的结果和模型的准确性。

此外，他们还开发了一个 软包电池制造虚拟游戏SIMUBAT 4.0（点击标题阅读） ，一款锂离子电池制造过程教育游戏，用于与VR环境中的锂离子电池或钠离子电池制造试验线进行交互。在整个游戏中，玩家都会被位置标记引导，指示玩家必须执行的制造过程步骤。在游戏开始时，玩家必须进入一个黑板，上面列出了设想的LIB电极的化学成分和配方，电极属性（例如厚度、孔隙率）和电池能量。游戏包含属性目标的数据库，这些目标在每个游戏开始时随机提出。 游戏网址：https://erc-artistic.eu/fileadmin126459646/user_upload/digitaltwin/index.html

他们研究的更多实例， 请在网址https://www.erc-artistic.eu/scientific-production/publications 查看论文列表。

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