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【综述】双剑合璧：从界面化学视角剖析碳耦合氢氧化物，助力高性能电化学储能与催化

时间：2023-01-14 来源： 浏览：

【综述】双剑合璧：从界面化学视角剖析碳耦合氢氧化物，助力高性能电化学储能与催化

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“双碳”是一场广泛而深刻的经济变革，对于能源行业既是艰巨的挑战，更是难得的机遇。在这场变革中能源是主战场，电力是主力军，新能源是关键。二维氢氧化物作为新能源领域的明星材料，具有层间通道可调、离子输运速率快和表面活性位点丰富等特点，在能源存储与转化领域获得了广泛应用。然而，由于自身荷电传输能力差，氢氧化物在实际应用过程中受到诸多限制。有鉴于此，如何提升氢氧化物的电子传输速率来匹配其优异的离子传输速率，进而实现高效、快速的能量存储/转化成为了挑战性的研究课题。
作为一种新兴的复合材料，碳耦合氢氧化物利用碳材料作为外搭“电子通路”，在一定程度上能够弥补纯氢氧化物材料导电性差的缺陷。碳材料内部独特的π-π共轭结构使得部分电子能自由地在碳骨架上运动，因此可以作为额外的电子通路，辅助转移/输运氢氧化物在电化学反应中的电子，进而完成快速的电荷存储与催化转化。然而，导电性高的材料有很多，为何碳材料能艳压群芳，受到氢氧化物的青睐？二者在微观界面上如何桥联？界面处相互作用方式如何？诸多问题依然困扰着研究者们。

图1. 碳材料内部独特的π-π共轭结构作为外搭“电子通路”，实现反应过程中电子快速转移。图片来源： Adv. Mater.
近日， 大连理工大学于畅 教授和 北京化工大学邱介山 教授团队发表综述， 从界面化学角度剖析了碳材料在构筑高功能碳耦合氢氧化物的本征作用机制，概括了碳耦合氢氧化物智能制造的方法及在能源储存/转化领域应用的研究进展。 作者首先分析了碳材料如何促进复合物的荷质传输动力学。碳材料π-π共轭骨架可以作为额外电子通路实现快速电荷传递。其次，碳材料还可以提供大量能够智能识别气/液反应物的锚定位点用以强化质量传递。在此基础上，针对氢氧化物边缘活性位在能量存储/转化过程的重要性，作者概述了基于碳材料限域/诱导效应，构筑高活性零维氢氧化物纳米颗粒/单层氢氧化物纳米片的国内外研究进展。此外，作者从Schottky效应、同质/异质结等角度出发，着重分析了碳材料调控氢氧化物价带/导带以及d带中心位置的基本原理，阐明碳耦合氢氧化物微观电子结构与宏观储能/催化性能的构效关系。

图2. 碳材料π-π共轭骨架可以作为额外电子通路实现快速电荷传递。图片来源： Adv. Mater.

图3. 碳材料提供大量能够智能识别气/液反应物的锚定位点强化质量传递。图片来源： Adv. Mater.

图4. 碳材料限域/诱导效应辅助构筑高活性零维氢氧化物纳米颗粒/单层氢氧化物纳米片。图片来源： Adv. Mater.

图5. 碳材料调控氢氧化物价带/导带以及d带中心位置示意图。图片来源： Adv. Mater.
接下来，作者从纳/微尺度层面分析了碳-氢氧化物两组分的桥联方式，总结了调控碳材料表面物理/化学性质，进而构建相容性好、稳定性高的碳-氢氧化物固/固异质界面的方法，主要包括：嫁接氧官能团、构建拓扑缺陷位点和引入杂原子。最终，为智能设计/合成高活性、高稳定性碳耦合氢氧化物提供了理论指导和技术支持。

图6.构建稳定的碳-氢氧化物异质界面的方法。图片来源： Adv. Mater.
随后，作者介绍了碳耦合氢氧化物在超级电容器、二次电池和电解水等能源储存/转化领域的应用进展。在此基础上，作者汇总了一些先进的谱学技术和理论计算方法，并举例阐述了如何观测两组分间界面相互作用和杂化后的电子构型。最后，作者概述和讨论了碳耦合氢氧化物在能源相关应用方面的前景和面临的挑战：（1）精准调控碳耦合氢氧化物的组分和微观结构；（2）构建先进的原位谱学观测技术平台；（3）利用碳耦合氢氧化物构筑低维度衍生物；（4）强化产学研合作。

图7. 碳耦合氢氧化物在超级电容器、二次电池和电解水等能源储存/转化领域的应用进展。图片来源： Adv. Mater.

图8. 碳耦合氢氧化物未来发展方向。图片来源： Adv. Mater.
这一成果近期发表在 Advanced Materials 上，文章的第一作者是大连理工大学博士研究生 谢远洋 。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Carbon-hybridized Hydroxides for Energy Conversion and Storage: Interface Chemistry and Manufacturing
Yuanyang Xie, Chang Yu, Lin Ni, Jinhe Yu, Yafang Zhang, Jieshan Qiu
Adv. Mater. , 2022 , DOI: 10.1002/adma.202209652
于畅教授简介

于畅，大连理工大学教授、博士生导师、教育部“长江学者奖励计划”特聘教授。曾获国家优秀青年科学基金资助、侯德榜化工科学技术青年奖等。曾入选教育部“长江学者奖励计划”青年长江学者、辽宁省百千万人才工程（千人层次）及大连市高层次人才创新支持计划--大连市杰出青年科技人才等。担任 J Energy Chem 的Section Editor（执行编委）、 Chin Chem Lett 高级编委、 Chin J Chem Eng 青年编委、《煤炭转化》编委、《储能科学与技术》等刊物编委。长期从事功能碳材料及其在能源和催化领域的应用基础研究。发表SCI论文100余篇，申请/授权发明专利20余件。入选英国皇家化学会2019 Top1%高被引中国作者、科睿唯安2022年度“高被引科学家”名单。曾获辽宁省自然科学一等奖、中国颗粒学会自然科学一等奖等奖励。
https://www.x-mol.com/university/faculty/9061
邱介山教授简介

邱介山，北京化工大学教授、博士生导师，国家杰出青年基金获得者、教育部“长江学者奖励计划”特聘教授、国家“有突出贡献中青年专家”及国家“百千万人才工程”人选、全国化工优秀科技工作者。现任中国科协先进材料学会联合体主席团副主席、中国超级电容联盟副理事长、北京中关村石墨烯产业联盟副理事长、《化工学报》副主编、 Battery Energy 副主编， Chem. Eng. Sci.、Energy Technology、Carbon Energy 等20余种学术刊物编委。主要从事煤化工、材料化工、能源化工等领域研究，作为主要起草人之一，完成“煤焦化焦油加工工程设计标准”等多项国家标准制定；在 Nature Materials, Nature Communications, JACS, Angewandte Chem，Science Advances, Joule, Matter, Chem 等发表论文800余篇, h指数98 (Web of Science)，荣获教育部自然科学一等奖、辽宁省自然科学一等奖等奖励和表彰20余次。
https://www.x-mol.com/university/faculty/188458
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