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【材料】ACS Materials Lett. | 连接Cage成COFs：增强碘吸附性能

时间：2023-06-15 来源：浏览：

【材料】ACS Materials Lett. | 连接Cage成COFs：增强碘吸附性能

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收录于合集

以下文章来源于ACS材料X ，作者ACS Publications

ACS材料X .

探索科学，前瞻未来

英文原题： Linking Nitrogen-Rich Organic Cages into Isoreticular Covalent Organic Frameworks for Enhancing Iodine Adsorption Capability

通讯作者： 李培洲，山东大学；赵彦利，新加坡南洋理工大学

作者： Ke Cheng (程轲), Hailian Li (李海莲), Zuyong Li (李祖勇), Pei-Zhou Li (李培洲), Yanli Zhao (赵彦利)

背景介绍

共价有机框架(COFs)是一类基于共价键连接的结晶性有机多孔聚合物。有机组分多样性赋予了COFs丰富多彩的结构。近年来，越来越多的复杂有机组分被用作COFs构建的起始材料。有机分子笼作为一类具有独特中空结构的分子在超分子化学领域发挥着重要作用，将有机分子笼作为原料通过有机结构模块连接，成为构筑新型网状框架材料的可行方案。

图1. Cage-based COFs 的合成和结构示意图

文章亮点

近日，山东大学李培洲教授和新加坡南洋理工大学赵彦利教授课题组在 ACS Mater. Lett. 上发表了将富氮基有机分子笼引入共价有机框架从而增强碘吸附性能的研究工作，为开发高效的碘吸附材料提供了思路。如图1所示，将富氮基有机分子笼与三种不同尺寸的二连接有机单体通过席夫碱缩合反应生成了三种具有相同网状结构的COFs (即Cage-IRCOF-1, Cage-IRCOF-2, Cage-IRCOF-3)。FT-IR光谱和 ¹³ C NMR谱测试验证了亚胺键的生成。SEM和HRTEM图像分析显示三种COFs 为二维层状结构。粉末衍射表征和结构模拟确定了三种COFs的晶体结构均由其层状结构经ABC层状堆积而成。

图2. (a) Cage-based COFs的碘蒸汽吸附曲线, (b) Cage-based COFs和Cage-3NH ₂ 的饱和碘吸附量, (c) Cage-IRCOF-1对正己烷中碘的吸附等温线, (d) Cage-based COFs的碘释放曲线, (e) Cage-based COFs的碘释放效率, (f) Cage-based COFs的碘吸附循环性能。

气态碘吸附性能的研究结果(图2a)表明所构建的三种Cage-based COFs 与Cage本身相比均表现出了增强的碘吸附性能。其中Cage-IRCOF-1表现出最高的碘吸附能力，其饱和吸附量相比于Cage本身提高了12倍之多(图2b)。液相吸附结果(图2c)分析表明Cage-IRCOF-1的Freundlich等温线模型是最适合对平衡等温线数据进行拟合的，表明其在溶液中对碘的吸附为多层吸附。碘释放测试结果(图2d,e)表明三种COFs均可以释放超过70%的碘。循环性测试结果(图2f)表明三种COFs 对碘的吸脱附过程是部分可逆的。研究小组还通过FT-IR、XPS和拉曼光谱确认了吸附的碘与富氮基框架的相互作用。

总结/展望

研究小组将有机分子笼作为有机结构单元引入到COF材料的制备中，成功合成了三种具有相同网状结构的二维层状高结晶性COFs 材料。结构表征证明合成的三种COFs 均具有高结晶度、永久孔隙率和较高的物理化学稳定性。碘吸附性能测试表明相比于Cage单体，合成的COFs 均表现出增强的碘吸附性能，尤其是Cage-IRCOF-1显著提高12倍之多。这项工作表明，将有机分子笼连接到晶体网状框架中是制备高效吸附剂的有效策略。

相关论文发表在期刊 ACS Materials Letters 上，山东大学博士研究生程轲为文章第一作者， 李培洲教授，赵彦利教授 为通讯作者。