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吴骊珠院士Chem：氢化酶模拟物连续2e−和2H+反应的机制研究

时间：2023-06-13 来源：浏览：

吴骊珠院士Chem：氢化酶模拟物连续2e−和2H+反应的机制研究

原创学研汇催化计

催化计

微信号 icat2019

功能介绍我为催化狂！

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均相催化与酶催化QQ群：871976131

自然界中的 [NiFe] 杂双核氢化酶活性位点负责 2e ⁻ 和 2H ⁺ 转化，从而有效地释放 H ₂ 。然而，分离 [NiFe] 催化中心的困难和对空气的敏感性给解开详细的 2e ⁻ /2H ⁺ 过程带来了巨大挑战。

在此， 中国科学院吴骊珠院士 设计并合成了 [Ni ^II Mn ^I Br] （（ dppe ） Ni ^II （ μ-pdt ）（ μ-Br ） Mn ^I （ CO ） ₃ ）杂双核模拟物来跟踪反应过程。

本文要点

要点1. 结果表明，在质子（ H ⁺ ）存在下， [Ni ^II Mn ^I Br] 被还原形成 [Ni ^II Mn ^I H] （（ dppe ） Ni ^II （ μ-pdt ）（ μ-H ） Mn ^I （ CO ） ₃ ）。 IR-SEC 、 NMR 和 X 射线晶体结构分析表明，关键的 [Ni ^I Mn ^I H] 中间体与强酸相互作用，通过 Mn （ [Ni ^II Mn ^II / ^I H] ）释放 H ₂ 。