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这篇Nature Energy，超低载量且无需离聚物！

时间：2023-11-16 来源：浏览：

这篇Nature Energy，超低载量且无需离聚物！

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原创丨 彤心未泯 （学研汇 技术中心）

编辑丨 风云

催化剂从基础研究到高性能器件的快速转化可以促进阴离子交换膜燃料电池 (AEMFCs) 的发展和商业化。传统上，从三电极旋转圆盘电极电池中的材料筛选到 AEMFCs 的转化由于微环境的差异而变得复杂，例如固体离子聚合物 / 膜与液体电解质。

基于此， 以色列理工学院 Dario R. Dekel 、斯坦福大学 Thomas F. Jaramillo 和美国 SLAC 国家加速器实验室 Michaela Burke Stevens 等人介绍了一个将通过共物理气相沉积法合成的 无离聚物超低载量 Ag-Pd 合金电催化剂阴极转化为器件的平台 。该无离聚物阴极可进行系统的 H ₂ -O ₂ AEMFC 实验，同时 展示出与三电极电池相当的活性趋势 。此外，作者还表明， Ag ₁₀ Pd ₉₀ 基 AEMFC 的峰值功率密度达到 ~1 W cm ⁻² _geo 和 ~10 W mg ⁻¹ _PGM _阴极，满足美国能源部铂族金属 (PGM) 的要求装载量和成本目标。该方法有望促进三电极研究和 AEMFC 之间的快速转换，为减少 PGM 负载提供简单而有效的设计。

本文要点 ：

（ 1 ）无离聚物阴极 GDE 制造和表征

作者通过 PVD 将超低负载 Ag _1−x Pd _x 合金电催化剂沉积到 Toray060-MPL GDL 上。作者对 PVD 合成的平整 / 光滑合金 Ag-Pd 薄膜进行了表征，并证明了 RDE 中固有的碱性 ORR 性能增强与合金成分的函数关系。选择合成的 Ag _1−x Pd _x GDE 的代表性物理特征表现出与在平面基底上测量的相同的成分趋势。为了评估它们的形态和元素分散性，通过 SEM-EDS 图像表明 Ag-Pd 合金均匀地分散在 GDL 的顶部 50-100μm 内。

图1 PVD 合成的 Ag ₁₀ Pd ₉₀ GDE 的代表性 SEM-EDS 图像

（ 2 ） AEMFC 中的无离聚物超低负载 Ag _1−x Pd _x 阴极

作者研究了采用无离聚物 Ag _1−x Pd _x PVD 合成阴极、内部喷涂沉积 PtRu/C 阳极和超薄 FAA-3-05-RF 阴离子交换膜 (AEM) 的 H ₂ –O ₂ AEMFC 的性能。作者展示了不同 Ag _1−x Pd _x 合金成分的总体 AEMFC 性能，作者观察到 Ag ₁₀ Pd ₉₀ >Pd ₁₀₀ > Ag ₄₀ Pd ₆₀ > Ag ₄₀ Pd ₆₀ > Ag ₈₀ Pd ₂₀ >Ag 在 0.8 和 0.75 V 时相同的动力学性能趋势。作者认为 AEMFC 性能的变化作为 Ag _1−x Pd _x 合金成分的函数可能源于无离聚物阴极催化剂层 (cCL) 提供的固有 ORR 活性。总之，作者证明了无离聚物 PVD 合成的 GDE 具有较高的催化剂利用率， Ag ₁₀ Pd ₉₀ AEMFC 展示了具有最先进的活性、耐用性和材料稳定性的能力，是实现超低催化剂负载量和高燃料电池性能的有前途且强大的平台。

图2 PVD 合成无离聚物 Ag _1−x Pd _x 阴极的 AEMFC 性能

（ 3 ） AEMFC 与 RDE 中的 Ag _1−x Pd _x ORR 电催化剂比较

作者比较了无离聚物 PVD 合成的 Ag _1−x Pd _x 阴极 AEMFC 和通过 RDE 评估的相应光滑薄膜之间的代表性性能指标，尽管反应器 / 电池热力学和传质不同，但在 AEMFC 中看到的相对性能趋势遵循 RDE 中看到的相对性能趋势。作者分别比较 Pd 质量或分数归一化的 AEMFC M.A. 和 RDE5 S.A. ，进一步突出了 AEMFC 和 RDE 趋势之间的相关性。作者将 Ag _1−x Pd _x 合金的高 AEMF 性能及 AEMFC 和 RDE 性能趋势之间的可比性归因于 PVD 提供的并行无离聚物合成方法。该系统性无离聚物 ORR 电催化剂 / 阴极评估，仅改变 AEMFC 和 RDE 的合金成分，证明 PVD 是一种有效的概念验证平台，有助于对从基础研究到应用研究的材料内在性能趋势进行基准测试。

图3 AEMFC 和 RDE 性能趋势之间的比较

（ 4 ） PGM 负载优化对性能的影响

作者进一步探索了 AEMFC 在减少 PGM 负载 GDE 的情况下的性能，极化曲线的动力学区域表明绝对性能与阴极负载直接相关。然而，低负载系统的阴极 PGM 负载归一化比功率显着提高，本工作测得的阴极 PGM 负载标准化比功率值比当前基于 PGM 的 AEMFC 的最高性能报告 高出一到两个数量级 。 AEMFC 的耐久性测试表明，低负载量的阴极 GDE 表现出更稳定的性能。作者进一步降低了阳极 PGM 的负载量，结果与低 PGM 负载报告相比，本工作报道的 AEMFC 比功率值是目前文献中最高的 。假设阴极 MPL 和 Ag _1−x Pd _x 质量负载的优化可能会提高催化剂质量利用率，从而进一步提高 AEMFC 性能。作者还通过催化剂成本计算，表明本工作报道的催化剂可以实现美国能源部燃料电池总 PGM 负载目标和成本目标。

图4 采用 PVD 合成无离聚物 Ag ₁₀ Pd ₉₀ 阴极的优化 AEMFC

图5 性能和成本的比较

参考文献：

Douglin, J.C., Zamora Zeledón, J.A., Kreider, M.E. et al. High-performance ionomerless cathode anion-exchange membrane fuel cells with ultra-low-loading Ag–Pd alloy electrocatalysts. Nat Energy (2023). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01385-7

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