AM：C3N4上磷介导Cu-N4位点光催化CO2还原制乙烯

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光催化 CO ₂ 还原制备高附加值乙烯等 C ₂ 产物受到广泛关注，但是这个反应具有非常大的挑战和困难。通常 C ₂ H ₄ 的选择性与 CO ₂ 还原步骤的中间体能级密切相关。

有鉴于此， 中国地质大学黄洪伟、刘煊赫、中科院化学所张星（ Xing Zhang ）等 报道设计在磷修饰的 C ₃ N ₄ 基底上担载 Cu-N ₄ 位点，能够调节反应产生 C ₂ H ₄ 路径的中间体物种，因此在光催化 CO ₂ 还原反应中能够控制产物，同时保持高产率。

本文要点

要点1.  作者结合理论计算与实验表征，验证 Cu-N ₄ 催化活性位点上生成 C-C 偶联反应中间体，而且 Cu-N ₄ 位点附近的磷掺杂原子促进反应生成 C ₂ H ₄ 。理论计算结果显示，相比于没有磷掺杂的情况，掺杂磷的 CuACs/PCN 催化剂催化反应中间体的能量都显著降低，此外当磷的掺杂量提高， C ₂ H ₄ 的选择性提高。此外，当磷的掺杂量提高时，光吸收效率降低，但是电子 - 空穴分离效率和 CO ₂ 吸附能力降低，因此磷掺杂的 Cu-N ₄ 位点中 C ₂ H ₄ 产物的选择性显著增强。

要点2.  CuACs/PCN 催化剂实现了高达 53.2 % 的乙烯选择性，乙烯的产率达到 30.51 μmol g ^-1 。

这项工作说明，调节 Cu 催化位点的配位环境和催化活性位点附近的微环境，能够促进反应生成 C ₂ H ₄ ，为选择性 CO ₂ 光化学还原制备 C ₂ H ₄ 提供一种新方法，发展了一种新能优异的 CO ₂ 还原光催化剂。

Wenke Xie, Kuangjun Li, Xuan-He Liu, Xing Zhang, Hongwei Huang, P-mediated Cu-N ₄  sites in carbon nitride realizing CO ₂  photoreduction to C ₂ H ₄  with selectivity modulation, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202208132

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202208132

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