中科大任晓迪JACS：原位静电约束局部碱性环境，强化中性介质中CO2转化为乙烯
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电催化二氧化碳还原反应(CO 2 RR)是最有前途的促进碳中和的方法之一，其通常需要碱性电解质来促进有价值的多碳分子(如乙烯)的生产。然而，CO 2 与OH − 的反应消耗了大量的CO 2 /OH − ，导致CO 2 RR反应的选择性和稳定性迅速衰减。
为了充分利用CO 2 RR过程中产生的OH − 对C 2+ 产物形成的高度有利影响， 中国科学技术大学任晓迪 课题组设计了一个催化剂-电解质界面，其能够有效的静电约束原位生成的OH − 以改善CO 2 在中性介质电合成乙烯。
具体而言，研究人员在活性铜催化剂表面包覆了一层多孔表面层(由碳纳米粒子(NPs)组成)，碳纳米粒子具有良好的电导率，但对CO 2 反应没有催化活性。
在CO 2 RR反应过程中，在外加负偏压作用下，碳纳米管表面还会形成一个电双层(EDL)，作为铜催化剂表面双层的延伸；在扩展的EDL内部是一个阳离子层(例如K + )，由于负电场的作用，与碳表面密切接触。
同时，这种阳离子层可以通过静电相互作用将原位产生的OH − 阴离子限制在扩展的EDL内，并产生局部的碱性环境。
这种原位静电约束策略在中性和酸性介质中表现出非常优异的CO 2 RR性能：在液体电解质流动电池中，以350 mA cm −2 的高电流密度实现了70%的乙烯法拉第效率；该流动电池在300 mA cm −2 电流密度下能稳定运行50 h以上，乙烯生产平均法拉第效率为68%。
此外，在酸性电解质(pH = 2，300 mA cm −2 )中，乙烯的法拉第效率含量可达64.5%。这项工作提供了一个有效的策略以促进一个良好的CO 2 RR局部化学环境，并强调了催化剂-电解质界面在调节CO 2 选择性生成增值产品的关键作用。
Localized Alkaline Environment via In Situ Electrostatic Confinement for Enhanced CO 2 -to-Ethylene Conversion in Neutral Medium. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c13384
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