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Nature Commun.:氟掺杂,助力电催化CO2制甲酸

时间:2022-04-23 来源: 浏览:

Nature Commun.:氟掺杂,助力电催化CO2制甲酸

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通过电催化 CO 2 转化合成甲酸,能够缓解目前的环境问题,同时提供一种经济上具有竞争价值的产品。目前人们发现 SnO 2 是一种比较好的制备甲酸催化剂,但是在还原性过电势条件中容易导致 SnO 2 还原为金属态,降低催化反应性能。
有鉴于此, 韩国科学技术研究院 (KIST) Young-Jin Ko Dong Ki Lee Hyung-Suk Oh 报道 F 掺杂 SnO 2 电催化剂,在电催化 CO 2 还原反应中,展示了非常高的法拉第效率( 100 mA cm -2 电流密度的甲酸法拉第效率达到 95 % ),在 400 mA cm -2 的电流密度, 最高的甲酸部分电流密度达到 330 mA cm -2 。此外,在 100 mA cm -2 电流密度连续工作 7 天后, 甲酸的选择性仍保持 90 %
本文要点

要点 1.  通过原位 / 现场光谱表征,发现 掺杂的 F 在维持 Sn 的高氧化态中起到关键作用,能够在高电流密度中保证更强的持久性

要点2 第一性原理计算,说明 F-SnO 2 表面提供了热力学稳定的催化剂表面,因此 F-SnO 2 SnO 2 更容易生成 HCOO* 中间体。本文研究展示了一种简单有效的方法设计具有催化活性和催化耐久性的甲酸电催化剂。
Ko, YJ., Kim, JY., Lee, W.H. et al. Exploring dopant effects in stannic oxide nanoparticles for CO 2 electro-reduction to formate. Nat Commun 13, 2205 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-29783-7
https://www.nature.com/articles/s41467-022-29783-7
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