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郭勇/张洪波/马丁JACS：Pt/NiAl2O4上甲醇重整制氢的界面催化性质

时间：2022-12-30 来源：浏览：

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甲醇重整制氢可以克服 H ₂ 储存和运输的限制，而甲醇与水反应中最重要的催化体系是界面催化剂，其包括金属 / 金属氧化物和金属 / 碳化物。然而，对这些界面催化剂的反应机理和活性位点的研究仍然存在争议。

有鉴于此， 华东理工大学郭勇、南开大学张洪波、北京大学马丁 通过光谱、动力学和同位素研究，建立了一个紧凑的级联反应模型（ Langmuir–Hinshelwood 模型）来描述 Pt/NiAl ₂ O ₄ 上甲醇和水的活化。

本文要点

要点1. 作者表明，甲醇重整首先是甲醇脱氢，随后发生水煤气变换反应（ WGS ），其中作者已经确定了两个分离的动力学步骤，即分别为吸附在界面位置的甲氧基内的 C–H 键断裂和在 O _l H 内的 O–H 键断裂（ O _l ：充氧表面空位）。

要点2. 此外，这两个反应主要由丰富的表面中间体决定，它们分别是吸附在 NiAl ₂ O ₄ 和 Pt 上的甲氧基和 CO 物种。由于界面和载体上的空位分别是甲醇脱氢和 WGS 反应中的真正活性位点，因此甲氧基和 CO 物种的双向溢出可以提高反应性能。

该发现对反应过程以及催化过程中活性位点进行了深入了解，并有利于指导新催化系统的设计。

Wang Xiuyi et.al The Nature of Interfacial Catalysis over Pt/NiAl2O4 for Hydrogen Production from Methanol Reforming Reaction JACS 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c09437

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09437

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