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由塑料废物和生物质材料升级回收的机械坚固且可回收的能量收集材料

时间：2023-09-11 来源： 浏览：

由塑料废物和生物质材料升级回收的机械坚固且可回收的能量收集材料

生物基能源与材料
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以下文章来源于生物基科研前瞻 ，作者生物基科研前瞻

生物基科研前瞻 .

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随着物联网的到来，人类可以通过各种电子设备无缝地参与到变革性的智能生活方式中。然而，电子废弃物的不断积累是一个可预见以及紧迫的问题，预计到2050年电子废弃物将达到每年120公吨。因此，将可持续性作为电子产品的核心设计标准，将有利于这些变革性应用的长期部署。作为一种有前途的绿色电源，摩擦纳米发电机(TENG)技术为物联网中的分布式电子提供了自供电解决方案。然而，大多数现有的TENG器件是基于不可持续的原料制备的，并且使用寿命有限，这意味着TENG器件可能会变成大量难以收集的电子废弃物。近年来，已经尝试使用木材，纤维素，淀粉等制造可持续的TENG技术，但在高效、持久的能量收集性能方面仍然存在障碍。
最近， 四川大学的张新星团队和中国石油大学的王雅君团队 提出了一种简单、可扩展的超分子原位组装策略。他们通过 风力发电叶片废料中集成再生的玻璃纤维织物（RGFF）和生物基环氧化大豆油（ESO）类玻璃体来制造机械坚固且可回收的材料 。 在RGFF残留树脂和ESO类玻璃体间密集聚集的界面氢键驱动下，ESO单体在RGFF上的原位聚合形成均匀致密的软骨状交织结构，并赋予生物基复合材料优异的机械性能和摩擦电性能，超过大多数商业石化塑料。同时，利用软基体中二硫键的动态性，所得的材料可以很容易地实现修复和回收，在可回收性和耐久性之间实现了独特的平衡。作者们进一步展示了其作为绿色电源在可持续TENG中的潜在应用，并强调了通过生命周期评估在环境影响方面的先进性。
相关内容以题为“Upcycling of plastic wastes and biomass to mechanically robust yet recyclable energy-harvesting materials”发表在《Nano Energy》上。
/ 仿生ESO/RGFF复合材料的设计 /
受人体软骨的启发，作者在柔性的动态共价聚合物基体(ESO类玻璃体)中引入刚且柔的 RGFF 框架，以制备了仿生的ESO/RGFF复合材料。设计的关键原理是在RGFF上的残留树脂和ESO类玻璃体间构建氢键密集聚集的超分子界面，以原位组装成均一且致密的软骨状交织结构，从而实现耐久性、可回收性和功能性的平衡。可控催化降解获得的RGFF呈现多孔和高度交织的结构，而在纤维表面保留了残余环氧树脂赋予的丰富活性官能团(-CO-NH-、-OH等)。凭借良好的表面润湿性，ESO单体可以渗入单个纤维束，并通过多重氢键作用构建牢固的超分子交联界面。然后，ESO单体在柔性RGFF骨架上进行原位聚合，形成均匀且致密的交织结构。这种超分子原位组装过程主导了高效的机械/介电双重可调性，通过软骨状多级应力能量耗散赋予生物基材料优异的机械性能，通过提高电荷捕获能力赋予其摩擦电性能。
图1 材料设计和成分表征。a，人体软骨结构示意图。b，基于RGFF和ESO超分子原位组装的仿生交织结构示意图。ESO/RGFF复合材料在30~160℃加热时  c， 羧基的同步(左)和异步(右)广义二维相关谱；d，羟基的同步(左)和异步(右)广义二维相关谱。e，剥离测试示意图(左)和ESO/RGFF复合材料和ESO/GFF复合材料的界面韧性。f，ESO/RGFF复合材料和ESO / GFF复合材料的分子动力学模拟。
/ ESO/RGFF复合材料的机械性能和可回收性 /
由于仿生结构的存在，ESO/RGFF复合材料的机械性能大大提升，其表现出超常的拉伸强度(152.9 MPa)、杨氏模量(2.1 GPa)和韧性( 33.9 MJ m-3)，分别是纯ESO样品的47.8、11.4和6.9倍。值得注意的是，ESO/RGFF复合材料的性能也优于先前报道的大多数生物基塑料和高性能生物基材料，以及超过了大多数商品塑料(聚丙烯、聚氯乙烯等)，甚至工程塑料(聚醚醚酮、聚亚苯基砜等)。 这种不同寻常的性能可归因于软骨样交织结构中多级应力能量耗散所带来的有效载荷分担，而密集聚集的界面氢键诱导的致密化结构也有利于有效的负载共享。汽车加载试验证明了ESO/RGFF复合材料具有高负载耐受性。总重量为1659 kg的汽车进行10次压实后，试样仍能保持完整无断裂，厚度保持率为99.2%。除此之外， 由于二硫键的动态交换，ESO/RGFF复合材料中的类玻璃体基质能够在高温下进行拓扑重排，从而实现可愈合性和再加工性 ，这可大大提高其使用寿命，并有助于整个生命周期的脱碳。
图2 ESO/RGFF复合材料、ESO/GFF复合材料和纯ESO样品的 a，典型应力-应变曲线；b，拉伸强度和韧性。c，ESO/RGFF复合材料的拉伸强度和韧性与先前报道的生物基塑料，商品塑料，工程塑料和高性能生物基材料的比较。 ESO/RGFF复合材料的  d，汽车装载测试照片；e，愈合过程以及原始和愈合样品的典型应力-应变曲线；f，可重加工过程以及原始和可重物样品的典型应力-应变曲线的照片；g，降解过程的照片以及原始GFF和回收GFF的SEM图像
/ ESO/RGFF复合材料的摩擦电性能和能量收集 /
RGFF相对于纯ESO类玻璃体来说具有较高的介电常数，这是由于基于超分子原位组装的介电调制将促进电荷捕获能力，提高生物基ESO/RGFF复合材料的摩擦电性能。由于超分子界面的引入， ESO/RGFF复合材料的介电常数得到了 有效地提高 (1 kHz时为4.9) ， 介电损耗 在较宽的频率范围保持超低值（  ＜0.01 在 102-106 Hz） ，同时还具有最高的表面电势 (1172 mV)。 这些结果为生物基ESO/RGFF复合材料在策略中大大提高电荷捕获能力提供了直接证据。
接着， 作者以ESO/RGFF复合材料作为正摩擦层，以聚四氟乙烯(PTFE)薄膜作为负摩擦层制备TENG器件。 周期性冲击测试中的摩擦电输出结果表明，基于ESO/RGFF复合材料的TENG的开路电压(Voc)为81.1 V，短路电流(Isc)为1.88 μA，优于基于ESO和ESO/GFF复合材料的TENG。更为重要的是，器件材料的强韧特性使得制备的TENG能够承受较重的载荷并吸收较高的冲击能量，从而保证了其在长期周期性机械刺激下的性能稳定性。基于ESO / RGFF复合材料的TENG表现出稳定的输出，在10000次(输出保持率为98.52 %)循环中没有明显的波动。并且修复和回收后的ESO/RGFF复合材料具有出色的宏观摩擦电输出恢复性，它们分别保留了98.04%和92.24%的原始输出电压。除此之外，TENG还具有出色的输出功率， 1.5 × 6 cm2的 TENG装置可以在 300 s内将 1.0μF的 电容器 充电到6.2 V，并且产生的功率可以轻松点亮58个LED 。
图3 a，可持续ESO / RGFF复合材料在摩擦电能量收集中的工作机理示意图。ESO / RGFF复合材料、ESO / GFF复合材料和纯ESO样品的 b，介电损耗；c，微观表面电势；d，TENG器件的开路电压。基于ESO / RGFF复合材料的TENG e，在10000次加载-卸载循环中的长期稳定性；f，充电时不同电容的电压变化。

/ TENG 设备的环境影响 /
为了进一步量化可持续材料的环境影响，作者对基于ESO/RGFF复合材料的TENG进行了生命周期评估。在所有的环境影响类别中，基于ESO / RGFF复合材料的TENG的10个环境影响类别低于TENG A和B，8个环境影响类别低于TENG C，这证明了所制备的TENG具有优异的环境性能。 此外，基于1 m2 ESO/RGFF复合材料的TENG模块的全球增温潜势为9.95 kg CO2 eq.，相比全石油基的TENG降低了44%-49%，同时，也低于大多数现有的光伏技术。
图4 生命周期评价。a-j，TENG器件的环境影响：全球变暖潜值(a)、酸化潜值( )、光化学臭氧生成潜值(c)、富营养化潜值( d )、人体毒性潜值(e)、海洋水生生态毒性潜值(f)、淡水水生生态毒性潜值(g)、非生物耗竭(h)、陆地生态毒性潜值(i)、臭氧层耗竭潜值(j)。k，1 m2 ESO / RGFF复合材料基TENG与1 m2现有光伏组件的碳足迹比较。
/ 总结 /

本文提出了一种超分子原位组装策略，通过风力发电机叶片废料中回收的玻璃纤维织物(RGFF)和生物基环氧大豆油(ESO)类玻璃体来制备可持续材料。 该设计的关键原理是在RGFF上残留的树脂与ESO类玻璃体间构建氢键密集的超分子界面，从而利于原位组装过程中形成均一、致密的软骨状交织结构。所得材料不仅在服役期间表现出优异的机械性能，而且在使用寿命结束后具有良好的可回收性。此外，良好的介电调控性使材料可以用于高效和持久的摩擦电的能量收集。这种将塑料废物与生物质整合的上循环策略显示出44%-49%的碳足迹减少，为可持续材料开辟了一条新的途径，作为石化塑料的有前途的替代品。
原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285523006808

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