Angew：K-N4单原子电催化剂高效ORR
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icat2019
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目前，单原子催化剂的研究主要集中在过渡金属原子作为活性中心。
S
主族金属元素由于其离域的
S/p
带，通常被认为是催化惰性的。
近日，
内蒙古大学武利民教授，
Qin Wang
，复旦大学
Jiangwei Zhang
首次报道了一种具有
K-N4
构型的
S
嵌段
SACs(K-N-C)
，它在碱性条件下表现出良好的氧还原反应活性和稳定性。
要点1.
具体地说，半波电位
(E
1/2
)
高达
0.908 V
，在
10,000
次循环后，
E
1/2
的变化可以忽略不计。此外，
K-N-C
电池在锌空气电池中提供了
158.1 mW cm
-2
的卓越功率密度和高达
420
小时的卓越耐用性。
要点2.
密度泛函理论
(DFT)
模拟表明，
K-N-C
具有双功能活性的
K
和
C
位，可以优化
ORR
反应中间体的自由能，调整反应的决定步骤。晶体轨道哈密顿布居结果表明，
K
的
S
轨道对中间体的吸附起主要作用，这与过渡金属中的
d
轨道不同。
本工作对高
ORR
活性的
S
嵌段
SACs
的合理设计和催化机理研究具有重要的指导意义。
Niankun Guo, et al, S-Block Potassium Single-atom Electrocatalyst with K-N4 Configuration Derived from K+/Polydopamine for Efficient Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312409
DOI: 10.1002/anie.202312409
https://doi.org/10.1002/anie.202312409
原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
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