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电化学CO
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还原(CO
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RR)为增值化学品被认为是解决全球变暖问题的有效方法。然而，CO
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中微量的一氧化氮(NO)(约0.8%)大大降低了其转化效率。因此，脱除NO实现CO
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电还原高效率的必要前提。
近日，
中科院大连化物所肖建平
课题组利用反应相图分析了不同催化剂上反应机理的演变，研究了Pd和Cu催化剂上的电位/pH效应。
根据相图和理论计算，研究人员发现eNORR的低N
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选择性来源于两个方面：一方面，从能量角度来看，所有过渡金属催化剂的表面反应性对N
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的生成都是非常不利的。
首先，过渡金属表面始终与N
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OH*结合过弱，抑制了N
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O*质子化；其次，O*和OH*之间的标度关系使得强反应过渡金属表面上的活性中心受到O*/OH*的毒害，或者使得N
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O*在弱吸附的金属表面上很难解离。
因此，这两种性质协同作用使所有过渡金属具有高的N
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O选择性。
另一方面，通过优化实验条件，如电位、pH和NO压力，可以稍微提高N
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的选择性，但不足以超过N
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O或NH
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。
总的来说，实验结果与理论结果的比较表明，反应相图可以很好地描述各种产物的活性变化趋势，并且对eNORR中低N
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选择性的认识可以为今后的催化剂设计提供指导。
更为重要的是，氨生产的异常活性为建立反向人工氮循环提供了一条可行的途径，这种循环可以在具有可持续电力的分散式氨合成中发挥关键作用。
Steering from Electrochemical Denitrification to Ammonia Synthesis. Nature Communication, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35785-w
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