复旦大学，又一篇Nature Chemistry！

鉴于此，近日 复旦大学赵东元院士和李晓民教授 等人在 Nature Chemistry 上发表题为 ”Emulsion-oriented assembly for Janus double-spherical mesoporous nanoparticles as biological logic gates“ 的研究性成果。

作者提出了一种乳液定向组装策略，通过油滴与介孔二氧化硅纳米颗粒（MSNs）的相互作用形成双球形结构，并在油滴上引导介孔聚多巴胺（mPDA）的选择性封装。这种策略可以形成具有大介孔的Janus双球形MSN&mPDA纳米颗粒（如图1所示）。研究人员提出，各种酶、超分子纳米阀和模型分子可以选择性地加载到Janus MSN&mPDA纳米颗粒的不同腔室中，从而建立生物逻辑门。此外，该双介孔结构还能够在单个纳米颗粒内实现连续的阀门开启和物质释放反应，从而极大地扩展了生物逻辑门的设计范围和复杂性。

研究采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为结构导向剂，利用双相法合成了直径约150 nm、径向介孔通道约8 nm的球形二氧化硅纳米粉体。通过溶剂回流法从纳米颗粒中提取CTAB，并利用1,3,5-三甲基苯(TMB)、pluronic F-127、CTAB和聚多巴胺(PDA)在预制二氧化硅纳米颗粒上进行乳液定向组装，成功形成了Janus 介孔纳米颗粒 MSN&mPDA。TEM和SEM图像表明，每个MSN上生长了一个直径约120 nm的mPDA半球和一个径向介孔通道，形成了非对称的双球形Janus 介孔纳米颗粒 MSN&mPDA（如图2e所示）。BET表面积测量结果显示其表面积约为 ~243 m ²   g ^-1 ，孔体积为 ~0.56 cm ³   g ^-1 。通过BJH模型计算的孔径分布结果显示，存在两组窄分布的介孔，分别为7.8 nm和14 nm，与TEM观测结果相吻合（如图2f、g、h所示）。

图3： 乳液定 向组装过程的机理探究

Janus花生状纳米颗粒的MSN和mPDA隔室的介孔直径都可以单独调节。如图4所示，可以合成16种孔径可控的介孔MSN _x &mPDA _y   Janus双球纳米复合材料。MSN的介孔尺寸可调节为~3、8、15或25 nm, mPDA的介孔尺寸可控制为5、15、25或50 nm。在两个隔室中具有不同孔径的样品的TEM图像显示了独特的Janus纳米结构，具有可调的双大介孔。

在中性环境下，DOX分子可以同时被MSN和mPDA吸收。但是，在弱酸条件下，由于电荷排斥的作用，DOX分子无法被mPDA吸收。因此，在MSN区域实现了对DOX的选择性装载。另外，酶也能够被选择性地装载到mPDA结构中，这是因为两个隔室之间的孔径尺寸存在差异(如图5b所示)。在Janus MSN ₈ &mPDA ₁₅ 实验中，单分散二氧化硅膜腔室中的孔通道直径约为8 nm，小于酶的水动力学尺寸，如葡萄糖氧化酶(GOx)的尺寸为6.0 nm×5.2 nm×7.7 nm。因此，在MSN中 GO _x 的装载量低于检测限，而在mPDA隔室中的介孔尺寸约为15 nm， GO _x 的负载量约为30 wt%。

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