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Nat. Commun.:平面不对称Cu单原子电催化CO2连续合成甲酸

时间:2023-10-30 来源: 浏览:

Nat. Commun.:平面不对称Cu单原子电催化CO2连续合成甲酸

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原子配位结构是调节单原子催化剂性能的有效策略,但是因为缺乏配位结构对称性和催化活性之间规律的理解,如何理性设计单原子催化剂的配位结构的认识非常缺乏。
有鉴于此, 悉尼大学赵慎龙、中国科学院高能物理所董俊才、中国计量大学李灿等 通过微波加热法制备平面不对称 CuN 3 单原子电催化还原 CO 2 催化剂,将其命名为 PSB-CuN 3
本文要点
要点1.  制备的 PSB-CuN 3 单原子催化剂在 -0.73 V vs. RHE 的甲酸产物选择性达到 94.3 % ,比结构对称的 CuN 4 催化剂的制备甲酸性能( -0.93 V vs. RHE 72.4 % )更好。将 PSB-CuN 3 构筑流动相催化体系,在连续 100 h 工作过程中甲酸的选择性一直能够维持在 94.4 %
要点2.  通过结构表征、原位 XAS 和理论计算, 验证 D 4h 的平面对称性被打破,催化剂形成不常见的 dsp 杂化结构 。揭示了催化活性和金属中心位点微环境(配位数和结构畸变)之间的强相关性, CuN 3 结构催化位点具有优异的制备甲酸性能。这项研究工作有助于设计独特对称结构的高性能单原子电催化剂。
Juncai Dong, Yangyang Liu, Jiajing Pei, Haijing Li, Shufang Ji, Lei Shi, Yaning Zhang, Can Li, Cheng Tang, Jiangwen Liao, Shiqing Xu, Huabin Zhang, Qi Li & Shenlong Zhao, Continuous electroproduction of formate via CO 2  reduction on local symmetry-broken single-atom catalysts. Nat Commun 14, 6849 (2023)
DOI: 10.1038/s41467-023-42539-1
https://www.nature.com/articles/s41467-023-42539-1
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