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【材料】圆偏振发光量子点新突破——荧光亮度与发光不对称性的协同增强

时间：2023-11-25 来源： 浏览：

【材料】圆偏振发光量子点新突破——荧光亮度与发光不对称性的协同增强

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注：文末有本文 科研思路分析
圆偏振发光量子点能够辐射具备特定偏振方向的光子，因此在手性信息存储、全息成像以及手性光检测等领域中备受关注，被视为极具潜力的功能性发光材料。然而，尽管其引人注目的应用前景，圆偏振发光量子点依然面临关键挑战，即如何协调荧光亮度和发光不对称性之间的平衡问题，这一难题一直限制其应用的深入推进。近期， 南开大学庞代文 教授领导的研究团队成功地突破了这一挑战， 创新水/油界面量子点壳层生长策略，实现了高荧光亮度和强发光不对称性的圆偏振发光量子点的制备。
合成同时具有高荧光亮度和强发光不对称性的无机量子点一直以来都是一个极具挑战性的任务。这主要是因为手性配体对量子点表面的不完全钝化导致表面缺陷，以及手性配体与量子点相互作用的激发态手性控制机制尚不清晰。针对这些问题，庞代文教授团队开发了一种新型的CdSe@ZnS量子点壳层生长策略，基于水/油界面，成功制备了具有高荧光亮度和强发光不对称性的圆偏振发光量子点。量子点的绝对荧光量子产率达到67.2%，发光不对称因子达到 10 -2 ，远远超过了报道的圆偏振发光量子点40.0%和 10 -5 ~10 -2 的极大值。

图1. 基于水/油界面壳层生长策略制备高亮度圆偏振发光量子点。
CdSe@ZnS量子点的荧光和手性光学活性的协同增强主要依赖于L-His和 Zn 2+ 形成的配位化合物在两相界面处对ZnS壳层生长的影响。一方面，L-His和 Zn 2+ 形成的配位化合物将配体交换和壳层生长步骤合二为一，转换为界面生长，有助于避免CdSe表面缺陷的引入，使得制备获得的量子点具有高荧光亮度。另一方面，L-His和 Zn 2+ 形 成配位化合物后相比L-His具有明显的手性增强，这在增强量子点与手性配体之间的电子耦合及引导壳层原子的手性排布中发挥作用，使得制备获得的量子点具有强手性和强发光不对称性。此外，通过该方法获得的ZnS壳层厚度仅约为2.3个原子层。薄的ZnS壳层在钝化CdSe表面的同时，有效降低了ZnS壳层对CdSe与手性配体之间的轨道杂化的屏蔽效应，最终实现了荧光亮度和手性发光不对称性的协同增强。

图2. 基于水/油界面的量子点壳层生长过程。
这一创新方法为荧光亮度与发光不对称性的协同调控提供了新的途径，将进一步推动这一材料在光学防伪应用方面的发展，为新型防伪技术的开发和应用提供坚实的材料基础。

图3. 基于高亮度圆偏振发光量子点的多级防伪。
这一成果近期发表在 Journal of the American Chemical Society 上，南开大学博士后 蔡佳蓉 和青年教师 刘安安 为论文的共同第一作者。这项工作是与江南大学 胥传来 教授和 匡华 教授合作完成的。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Enhancing Circularly Polarized Luminescence in Quantum Dots through Chiral Coordination-Mediated Growth at the Liquid/Liquid Interface
Jiarong Cai # , An-An Liu # , Xue-Hui Shi, Haohao Fu, Wei Zhao, Liguang Xu, Hua Kuang, Chuanlai Xu, Dai-Wen Pang*
J. Am. Chem. Soc ., 2023 , 145 , 24375–24385. DOI: 10.1021/jacs.3c09448
科研思路分析
Q：这项研究最初是什么目的？或者说想法是怎么产生的？
A： 我们深耕量子点领域20余年，追求量子点技术在显示领域的规模化应用。不仅仅专注于解决显示应用技术难题，还创新发展功能型量子点材料，其中之一就是圆偏振发光量子点。这种独特的手性发光特性在未来显示应用中有潜力创造更真实、更沉浸式的观看体验；可用于创建更安全的光学信息交互，实现其在信息加密领域的应用；还可以扩展到生物成像领域，发展手性分子相关疾病的精准成像。我们通过基础探索量子点圆偏振发光性质，致力于解决研究中荧光亮度与发光不对称性难以平衡的关键科学问题，旨在推动圆偏振发光量子点的实际应用。
Q：研究过程中遇到哪些挑战？
A： 在圆偏振发光量子点研究过程中，我们面临的主要挑战是荧光亮度与发光不对称性的平衡。初期的研究中，我们遇到了荧光亮度与发光不对称性难以平衡问题。有时，我们观察到量子点具有出色的荧光亮度，但其手性信号相对较弱，或者出现强的手性信号伴随着荧光猝灭现象。这使得获得既具备高荧光亮度又表现出强发光不对称性的圆偏振发光量子点变得相当具有挑战性。经过反复的试验和探索，我们提出了创新的制备方法，将量子点的水相合成技术与合成后的配体交换技术合二为一，基于水/油界面开创了新的圆偏振发光量子点合成途径。这项研究揭示了水/油两相界面对晶体生长和手性功能化的特殊作用，为合成途径的创新提供新思路。
Q：该研究成果可能有哪些重要的应用？哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助？
A： 在该研究工作中，我们将高荧光亮度、强发光不对称性的量子点作为材料基元，成功构建了人机交互的新型多级防伪体系。普通量子点材料在光激发后发射的荧光很容易被同类发光材料模仿替代，无法取得理想的防伪效果。圆偏振发光材料由于其特有的肉眼不可见的隐藏偏振发光信息被作为新型光学防伪和信息加密的核心结构单元，增加了防伪和保密的复制难度和破解难度。此外，圆偏振发光量子点由于其发射出的光子具有方向性，在手性信息存储、全息成像、手性光检测及生物成像等领域都具有很好的应用前景。
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