西安交通大学邓俊楷教授， EnSM观点：通过深度学习方法设计具有高机械耐久性的固态电解质界面膜纳米结构

第一作者：陈圣捷

通讯作者：邓俊楷*

单位：西安交通大学金属材料强度国家重点实验室

锂金属负极具有高达3860 mAh/g的理论容量，远高于商用石墨负极材料，被认为是新一代电化学储能电极材料，极具发展潜力。然而，在循环过程中，锂金属表面的固态电解质界面（SEI）膜的反复机械失效-再生过程引发了不可控的锂枝晶生长，带来了严重的循环稳定性与安全性问题，阻碍了锂金属负极的实际应用。因此，深入研究SEI膜的机械耐久性，抑制SEI膜的机械失效，对于优化锂金属负极的循环稳定性与安全性至关重要。已有实验表明，SEI膜的微结构为晶体颗粒随机分布于非晶结构基体中，其位置分布对SEI膜的机械耐久性有着显著的影响。因此，建立SEI膜微结构-机械耐久性的映射关系，对于设计SEI膜微结构以提升其机械耐久性具有重要意义。然而，晶态颗粒在SEI膜内具有无限多的可能分布，基于传统的实验或模拟计算的手段难以建立结构-机械耐久性的关系。

近日，针对上述挑战， 西安交通大学材料科学与工程学院邓俊楷教授 课题组，利用深度学习技术对锂金属负极SEI膜微结构-机械耐久性的映射关系进行研究。本项研究成果最近以 “Design of Nanostructure in Solid Electrolyte Interphase for Enhancing the Mechanical Durability of Lithium Metal Anode by Deep-Learning Approach” 为题发表在学术期刊 《储能材料》（Energy Storage Materials ，影响因子IF= 20.4）上。

首先，基于冷冻电镜拍摄的锂金属负极中SEI膜的微结构图像，利用SEI膜中呈现的晶态颗粒（CP）随机分布在非晶基体中的微结构特征，使用COMSOL软件开展了电-力耦合的有限元建模和高通量计算，建立了SEI膜微结构与其机械失效时间FT的对应数据集。相较于其他机器学习模型，基于卷积神经网络（CNN）模型ResNet18进行迁移学习，得到的CNN模型在该数据集上取得了良好的表现，训练后的CNN模型可以根据SEI膜微结构准确预测出其FT。

随后，基于遗传算法的思想，利用RMC与CNN模型相结合的方法对随机构建的SEI膜微结构进行优化。在优化迭代的过程中，设计出了CP均匀排列的SEI膜微结构，并基于有限元模型验证该微结构具有优异的机械耐久性。有限元计算的结果显示，相较于CP随机分布的SEI膜，具有CP均匀排列微结构的SEI膜的机械耐久性能提升了100倍以上。

要点三：提取引发SEI膜机械失效的关键特征并分析失效机理

Shengjie Chen, Zhanpeng Gong, Peiyu Zhao, Yanhua Zhang, Bo Cheng, Jianhua Hou, Jiangxuan Song, Xiangdong Ding, Jun Sun, Jinwen Shi, Junkai Deng*. Design of Nanostructure in Solid Electrolyte Interphase for Enhancing the Mechanical Durability of Lithium Metal Anode by Deep-Learning Approach. Energy Storage Materials. 65, 103096 (2024).

邓俊楷教授 简介：邓俊楷，西安交通大学材料科学与工程学院教授。主要从事多尺度计算材料模拟和人工智能辅助材料设计的研究，致力于低维纳米材料，新能源材料和铁性智能材料的设计和开发。近年来，在JACS、Nat. Commun、Adv. Mater、Small、Energy Storage Mater、Nanoscale、PRB Rapid Communications、JPCL等期刊发表SCI论文60余篇，其中ESI高被引论文4篇; 论文它引2000余次。主持科研项目20余项，其中包括3项国家自然科学基金委NSFC项目，1项国家重点研发计划项目（子课题），2项陕西省自然科学基础研究计划等。