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【催化】黄维院士、王松灿教授、王连洲教授等Angew：新型VOx助力BiVO4析氧反应

时间：2023-02-05 来源： 浏览：

【催化】黄维院士、王松灿教授、王连洲教授等Angew：新型VOx助力BiVO4析氧反应

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能源危机与环境污染是当今社会面临的重大挑战，我国为此提出“碳达峰和”和“碳中和”的战略目标。利用太阳能驱动光电催化分解水制备氢气是实现绿色产氢缓解能源问题的一个重要途径。其中，无毒、带隙适中、成本低廉的BiV O 4 材料是光电化催化分解水最有前途的光阳极之一。然而，BiV O 4 光阳极表面缓慢的析氧反应动力学以及严重的表面电荷复合，严重制约了太阳能光电催化分解水的整体转换效率。此外，在光电催化分解水过程中，BiV O 4 光阳极容易受到严重的光腐蚀，导致其稳定性较差。
在光阳极表面构建析氧助催化剂是促进光生电荷快速转移，降低水氧化过电势，提高材料稳定性的有效手段。考虑到BiV O 4 中光腐蚀主要是由于 V 5+ 的损失、V元素作为过渡金属存在的催化作用以及与BiV O 4 中V元素可能存在的相互作用，构建一种超薄的钒基OEC可能是更可取的。由于 V 2 O 5 的各种氧化态， V 2 O 5 作为一种高效的OEC具有很大的潜力。然而，由于d轨道中电子的迁移率受限， V 2 O 5 的导电性很差。如何克服这一固有的缺陷以充分挖掘 V 2 O 5 作为一种高效的OEC的潜力仍然是一个值得思考的问题。
近日， 西北工业大学黄维 院士团队的 王松灿 教授和 昆士兰大学 的 王连洲 教授合作，开发了一种 新型V O x 钒基助催化剂用于改善BiV O 4 表面析氧反应 。该研究采用光辅助电沉积法在BiV O 4 光阳极上生长了富含氧空位的非晶态V O x 薄膜，显著提升其光电催化分解水性能。优化后的BiV O 4 /V O x 光阳极在AM 1.5 G的模拟太阳光及1.23 V vs RHE偏压下其光电流密度可以达到6.29 mA c m -2 ，电荷转移效率高达96%，并且表现出较高的光电催化分解水稳定性。
实验研究证实了BiV O 4 表面含氧空位非晶态V O x 层的成功负载，揭示了非晶态的V O x 析氧助催化层在BiV O 4 光阳极的光电催化分解水发挥着重要作用。BiV O 4 表面富含氧空位的V O x 析氧助催化剂在V电子轨道上形成了大量未配对的电子，构成了低配位点，致使更多的水分子可以被吸附到活性位点上，显著提高了V O x /电解液界面的电荷传输性能，从而进一步提高了表面析氧反应的催化活性。此外，BiV O 4 和V O x 之间共享的V-O键有效地促进了电荷转移。同时，用密度泛函理论(DFT)计算研究了BiV O 4 / V 2 O 5 和BiV O 4 /V O x 在氧化还原过程中的反应势垒，非晶态的V O x 层更有利于表面析氧反应的进行，具有更强的催化活性。这项工作丰富了可用于BiV O 4 表面助催化剂的材料种类，推动了钒基助催化剂作用机制的研究，为设计高效稳定的太阳能光电催化分解水体系提供了一种新策略。

图1. （a）BVO/V O x 薄膜制备工艺示意图；（b-d）BVO的SEM图；（e-g）BVO/V O x 的SEM图；（h）BVO/V O x 的TEM图；（i）BVO/V O x 的HRTEM图，插图为红色框选部分的快速傅里叶转换（FFT）图；（j）BVO/V O x 的元素分布；（k）BVO和BVO/V O x 的XRD图谱。

图2.（a）BVO和BVO/V O x 的XPS全谱；（b）Bi 4f 谱；（c）V 2p 谱；（d）O 1s谱；（e）BVO和BVO/V O x 的拉曼光谱；（f）e图框选部分的放大。

图3. BVO和BVO/V O x 光阳极的PEC性能。BVO和BVO/V O x 光阳极在1mol/L硼酸盐缓冲电解液(pH=9.5)中AM 1.5 G照射下的（a）LSV曲线；（b）ABPE曲线；（c）电荷转移效率曲线；（d）BVO/V O x 光阳极在1mol/L的硼酸盐缓冲电解液(pH=9.5)中，0.6 V vs RHE时与在AM 1.5G照射下的J-t曲线。

图4. BVO和BVO/V O x 光阳极的（a）UV-Vis光谱；（b）1.23 V下的IPCE曲线；（c）EIS曲线；（d）暗态下的LSV曲线；（e）Tafel斜率曲线;（f）PL光谱；（j） TRPL曲线。（h）BVO/ V 2 O 5 和（i）BVO/V O x 的吉布斯自由能变化。（h）和（i）中的插图：BVO/ V 2 O 5 和BVO/V O x 的模型（黄色、蓝色、红色和黑色球分别表示Bi、V、O和 O v ）。
上述成果近期发表于 Angewandte Chemie International Edition 。本文的第一作者为西北工业大学柔性电子前沿科学中心硕士生 刘博言 ，通讯作者为 黄维 院士、 王松灿 教授和 王连洲 教授。上述工作得到了国家自然科学基金、西北工业大学翱翔海外学者计划、中央高校基本科研业务费等经费的支持。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
A BiV O 4 Photoanode with a V O x Layer Bearing Oxygen Vacancies Offers Improved Charge Transfer and Oxygen Evolution Kinetics in Photoelectrochemical Water Splitting
Boyan Liu, Xin Wang, Yingjuan Zhang, Liangcheng Xu, Tingsheng Wang, Xiong Xiao, Songcan Wang, Lianzhou Wang, Wei Huang
Angew. Chem. Int. Ed ., 2023 , DOI: 10.1002/anie.202217346
作者简介

王松灿 ，教授，博导，西北工业大学翱翔海外学者。2011和2014年分别获得中南大学学士和硕士学位，2018年获澳大利亚昆士兰大学博士学位（导师：王连洲教授，欧洲科学院院士、澳大利亚桂冠学者），随后继续在昆士兰大学从事博士后研究，并于2019年9月入职西北工业大学。聚焦于柔性光（热）电转换与存储的研究，包括柔性光催化、柔性光电器件、柔性热电材料与器件、柔性锌离子电池。作为第一/通讯作者，在 Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Rev.、Adv. Funct. Mater. 和 Nano Energy 等本领域国际知名学术期刊发表论文21篇。累计发表学术论文60余篇，论文他引5000余次（Web of Science），H因子为33，10篇入选ESI高被引论文。累计获得学术奖励18项，包括西北工业大学翱翔海外学者、国家优秀自费留学生奖学金、 J. Mater. Sci. Technol. 优秀论文奖等。担任澳大利亚研究委员会基金项目评审专家、 J. Cent. South Univ. 和 Tungsten 期刊青年编委，参加重要国际学术会议18次，口头报告15次（包括5次邀请报告），受邀为 Adv. Funct. Mater.、Appl. Catal., B、Small、J. Mater. Sci. Technol .等多个知名学术期刊审稿。
黄维
https://www.x-mol.com/university/faculty/211016

王连洲

https://www.x-mol.com/university/faculty/29292

王松灿团队链接
https://teacher.nwpu.edu.cn/scwang.html
https://www.x-mol.com/groups/wang_songcan
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