Angew:层状β-ZrNBr,多功能光催化剂!
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发展混合阴离子半导体用于制备太阳燃料受到人们的广泛关注,目前的 NBr 混合阴离子光催化剂仍非常少见。
有鉴于此, 大连化学物理研究所章福祥( Fuxiang Zhang )、东京工业大学 Kazuhiko Maeda 等 报道一种缺陷浓度较低的窄能带( 2.3 eV )层状 β-ZrNBr 光催化剂,具有光催化水还原、水氧化、 CO 2 还原等多种可见光催化活性。
本文要点
要点1. 通过 ESR 表征和 DFT 计算,发现 ZrNBr 催化剂的缺陷生成能非常高,导致催化剂的缺陷浓度非常低。通过剥离处理得到纳米片催化剂,能够缩短载流子的传输、促进光生电荷分离。
要点2. 与以往报道的氮氧双阴离子、硫氧双阴离子、卤氧双阴离子光催化剂不同,这种氮氧双阴离子光催化剂的价带成分来自 N 2p 和 Br 4p 轨道,没有 O 2p 轨道。由于 N 3- 和 Br - 起到替代两个 O 2- 的作用,因此能够避免产生缺陷态。而且 β-ZrNBr 具有优异的热稳定性和光化学稳定性。
这项工作首次报道了氮卤素双阴离子材料能够作为光催化剂,拓展了氮卤素双重阴离子光催化剂的应用,为发展人工光催化提供帮助。
Yunfeng Bao, Shiwen Du, Kengo Shibata, Xiangyang Guo, Yoshinobu Kamakura, Zhaochi Feng, Yanqiang Huang, Osamu Ishitani, Kazuhiko Maeda, Fuxiang Zhang, Layered β-ZrNBr Nitro-Halide as Multifunctional Photocatalyst for Water Splitting and CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202214273
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202214273
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