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【高分子】唐本忠院士/深大韩婷JACS：级联C-H活化/环化聚合制备新型荧光聚电解质

时间：2023-03-06 来源：浏览：

【高分子】唐本忠院士/深大韩婷JACS：级联C-H活化/环化聚合制备新型荧光聚电解质

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荧光聚电解质是一类重要的功能高分子材料。目前所报道的荧光聚电解质大多数为侧链型聚电解质，处于侧链的离子基团难以对共轭主链的电子性质构成直接影响。相比之下，主链带有电荷的荧光聚电解质不仅可以延续传统共轭聚电解质的优异性质，而且能够利用带电基团的强推/拉电子能力来便捷地调控荧光功能聚电解质的理化性质，同时带来其他特殊性能。然而，受限于现有合成方法，目前此类主链带电型荧光聚电解质仍鲜有报道。

近日， 唐本忠 院士团队 深圳大学 AIE研究中心韩婷等人发展了一种新型 C-H活化/环化聚合策略 。与荧光聚电解质的传统构筑方法相比，该工作所报道的级联C-H活化/环化聚合策略无需采用预先官能化的离子型单体，也无需经过聚合物的后修饰过程对产物进行处理，而是可以 将廉价易得的C-H活化单体（苯基咪唑鎓）和内二炔单体通过一步聚合，以高原子经济性直接转化为含有多取代阳离子稠杂环结构的主链带电型聚电解质 （图1），为C-H活化化学在高分子合成中的应用提供了新思路。

图1. 级联C-H活化/环化聚合策略与荧光聚电解质的传统构筑方法的比较

深圳大学AIE研究中心韩婷研究小组在前期研究中发展了一系列C-H活化/环化聚合反应（ J. Am. Chem. Soc . 2022 , 144 , 11788; Nat. Commun . 2019 , 10 , 5483; Sci. China Chem . 2023 , accepted, etc.），制备出多种功能型稠杂环聚合物。本工作在上述工作基础上，进一步将C-H活化/环化聚合反应的导向基团拓展到 N -杂环卡宾结构，所得聚合物具有独特的多取代且多环稠合的阳离子型稠杂环结构（图2），产物的绝对数均分子量高达135600，产率最高可达99.8%。

图2. 以 N -杂环卡宾为导向基团的级联C-H活化/环化聚合反应

得益于产物独特的多芳基取代型阳离子稠杂环结构，所得主链型聚电解质表现出优异的溶解性、出色的成膜能力、便捷可调的荧光颜色，并且在溶液、聚集体和薄膜状态下均显示出优异的荧光效率。在此基础上，作者详细探究了此类聚电解质在高分辨率多色荧光光刻图案和多色荧光界面聚电解质络合（interfacial polyelectrolyte complexation，IPC）纤维中的应用潜力。如图3所示，基于阳离子MCCP与阴离子聚电解质（海藻酸钠）之间的强静电作用，作者开发了一类新型多色IPC微纤维，其内部结构分布可以通过荧光成像技术进行直接原位的可视化观测。此外，这些柔性IPC纤维还可进一步被编织/缠绕成各种多色荧光图案。