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中科院大连化物所黄延强/李旭宁团队J. Am. Chem. Soc.: 轴向氧配位Sn单原子助力电化学CO2RR

时间：2023-03-08 来源： 浏览：

中科院大连化物所黄延强/李旭宁团队J. Am. Chem. Soc.: 轴向氧配位Sn单原子助力电化学CO2RR

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收录于合集
2023年3月6日，J. Am. Chem. Soc.在线发表了中科院大连化物所黄延强 研究员 和李旭宁研究员课题组及其合作者的研究论文，题目为《Operando Spectroscopic Analysis of Axial Oxygen-Coordinated Single-Sn-Atom Sites for Electrochemical CO2 Reduction》。

Sn 基材 料已被证明是用于选择性电化学 CO 2 还原反应 ( CO 2 RR ) 的有前途的催化剂。然而，催化中间体的详细结构和关键表面物种仍有待确定。在此研究中，作者开发了一系列具有明确结构的Sn单原子催化剂作为模型体系，以探索其对 CO 2 RR的电化学反应性。 CO 2 在Sn单原子位点上还原甲酸的选择性和活性与Sn(IV)- N 4 的氧轴向配位(O-Sn-N 4 )相关，在-1.0 V vs RHE情况下，偏电流密度(j HCOOH )为74.8 mA· cm -2 ，此时达到最佳的HCOOH法拉第效率为89.4% 。利用operando X射线吸收光谱、衰减全反射表面增强红外吸收光谱、拉曼光谱和 119 Sn  Mössbauer光谱的组合， 在 CO 2 RR过程中捕获了表面结合的双齿碳酸锡 。 此外，还确定了反应条件下Sn单原子的电子和配位结构。密度泛函理论(DFT)计算进一步支持Sn-O- CO 2 在O-Sn-N 4 位点上的优先形成，与在Sn-N 4 位点上*COOH的优先形成相比， O-Sn-N 4 位点有效地调节了反应中间体的吸附构型，并降低了*OCHO氢化的能垒，从而大大促进 CO 2 到HCOOH的转化 。

图1 Sn单原子催化剂的结构表征
图2 电化学CO2RR
图3 表面反应种类的识别
图4 催化中间体的识别

图5 理论计算

【 论文链接 】
Deng, Y., Zhao, J., Wang, S. et al. Operando Spectroscopic Analysis of Axial Oxygen-Coordinated Single-Sn-Atom Sites for Electrochemical CO2 Reduction. J . Am. Chem. Soc. , 2023 . https://doi.org/10.1021/jacs.2c12952

【其他相关文献】

[1] Wu, Y., Chen, C., Yan, X. et al. Boosting CO2 Electroreduction over a Cadmium Single-Atom Catalyst by Tuning of the Axial Coordination Structure. Angew. Chem., Int. Ed ., 2021 , 60, 20803−20810. https://doi.org/10.1002/anie.202105263
[2]  Ni, W., Gao, Y., Lin, Y. et al. Nonnitrogen Coordination Environment Steering Electrochemical CO2-to-CO Conversion over Single-Atom Tin Catalysts in a Wide Potential Window. ACS Catal ., 2021 , 11, 5212−5221. https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05514

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