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东南大学JACS：反应机理指导设计生成多碳产物的CO2还原光催化剂

时间：2023-12-19 来源：浏览：

东南大学JACS：反应机理指导设计生成多碳产物的CO2还原光催化剂

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通过光催化还原 CO ₂ 制备高附加值多碳有机分子是符合绿色能源进行可持续制备化学品，但是通常光催化还原 CO ₂ 的反应效率难以令人满意。这是因为催化剂的结构和催化反应的过程非常复杂，导致如何理性设计催化剂结构和优化催化活性非常困难。

有鉴于此， 东南大学王金兰、凌崇益等 使用相关报道发现的能够在 CO ₂ 催化反应表现优异 C ₃ H ₈ 选择性的结构明确的 Cu-TiO ₂ 光催化剂，研究反应机理并基于反应机理设计 CO ₂ 光催化剂。

在反应机理研究中发现 CO ₂ 光催化还原反应能够选择性生成 C ₃ H ₈ 的三个关键因素，从而确保催化剂能够持久工作。三个关键因素是：通过双重氧空穴位点（ V _di-O ）实现选择性， C-C 偶联的催化活性，氧空穴 V _di-O 的恢复。而且， V _di-O 位点的形成 / 恢复以及 C-C 偶联反应之间具有负相关。

基于机理研究结果，设计具有两个相邻 Cu 原子掺杂的 TiO ₂ （ Cu-Cu-TiO ₂ ），从而增强光催化还原 CO ₂ 生成 C ₃ H ₈ 的选择性。提出一个非常简单的描述符（ N _μ ，有效 d 电子数目），能够用于理解不同催化剂的催化活性区别。这项研究有助于理解金属氧化物光催化剂的 “ 结构 - 性能 ” 规律，有助于理性设计高性能的 CO ₂ 还原光催化剂。

Chunjin Ren, Qiang Li, Chongyi Ling*, and Jinlan Wang*, Mechanism-Guided Design of Photocatalysts for CO ₂ Reduction toward Multicarbon Products, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c11972

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c11972

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