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唐智勇/李国栋Sci. Adv.：MOF中创建模拟酶纳米袋用于催化

时间：2022-10-09 来源：浏览：

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酶运用其与底物结合囊中的活性位点，通过第二配位球以实现对反应的特殊催化选择性。因此，科研工作者希望通过在人工纳米袋中构建异质活性位点。为了在非均相催化剂中构建人工纳米袋，以实现传统非均相催化难以实现的反应，科研工作者做出了大量努力。

近日， 国家纳米科技中心唐智勇、李国栋 利用锆节点与对苯二甲酸（ BDC ）配体和单羧酸调节剂（包括甲酸（ FC ）、乙酸（ AC ）或三氟乙酸（ TFA ））结合，在典型 UiO-66 内制备酶模拟纳米袋。

本文要点

要点1. 当用于乙酰丙酸烷基酯与异丙醇的转移氢化反应生成 γ- 戊内酯（ GVL ）时，这些调节剂使锆位具有增强的活性、选择性和良好的稳定性。 UiO-66FC 的催化活性约为 UiO-66 的 30 倍，也优于最先进的多相催化剂。

要点2. 与通过金属中心改变活性的吸电子或给电子效应的原理不同，这种改进主要源于纳米袋中调节剂的构象变化，以帮助在锆位形成速率决定的六元环中间产物，并且该六元环在范德华力相互作用下能够稳定存在。

Zhang et.al. Creating enzyme-mimicking nanopockets in metal-organic frameworks for catalysis Science Advance (2022)

DOI: 10.1126/sciadv.add5678

https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.add5678?af=R

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