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JACS：化学动力学法标定Fe-N-C催化剂的活性位点密度

时间：2023-11-28 来源：浏览：

JACS：化学动力学法标定Fe-N-C催化剂的活性位点密度

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分散在氮掺杂碳基底上的单核 Fe 离子能够作为电催化氧还原或者热催化氧化反应的催化活性位点。 Fe-N-C 催化剂可能在燃料电池等多种实际应用中替代贵金属，同时发现新型 Fe-N-C 催化剂主要依靠经验。因此对来自不同实验室以通过不同合成方式得到的催化剂研究定量的结构 - 催化活性规律，并且对不同合成方法得到的催化剂性能进行排序，有助于对 FeN ₄ 催化活性位点进行评价。

有鉴于此， 威斯康星大学麦迪逊分校 Shannon S. Stahl 、 Jason S. Bates 等 发展了一种反应动力学模型反应（对苯二酚的氧化反应），能够定量表征 Fe-N-C 催化剂中 FeN _x 位点的密度。

本文要点

要点1. 分别通过反应动力学测试以及低温 Mössbauer 谱、 CO 脉冲化学吸附、电化学还原去除 NO ₂ ^- 生成的 NO 研究 FeN _x 位点的密度，对各种各样的 Fe-N-C 催化剂进行研究，包括只存在 FeN _x 结构位点的催化剂以及同时含有 Fe 和 FeN _x 物种的催化剂。

要点2. 动力学研究得到的 FeN _x 催化位点密度与 CO 脉冲化学吸附和 Mössbauer 谱得到的 FeN _x 催化位点密度相符。这篇文献发展的这种动力学方法不需要对催化剂预先处理（预先处理可能影响催化位点的分布）。

Jason S. Bates*, Jesse J. Martinez, Melissa N. Hall, Abdulhadi A. Al-Omari, Eamonn Murphy, Yachao Zeng, Fang Luo, Mathias Primbs, Davide Menga, Nicolas Bibent, Moulay Tahar Sougrati, Friedrich E. Wagner, Plamen Atanassov, Gang Wu, Peter Strasser, Tim-Patrick Fellinger, Frédéric Jaouen, Thatcher W. Root, and Shannon S. Stahl*, Chemical Kinetic Method for Active-Site Quantification in Fe-N-C Catalysts and Correlation with Molecular Probe and Spectroscopic Site-Counting Methods, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c08790

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08790

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