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天津大学JACS：揭示钴基电催化剂上硝酸盐还原制氨的反应机理

时间：2024-04-17 来源：浏览：

天津大学JACS：揭示钴基电催化剂上硝酸盐还原制氨的反应机理

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硝酸盐电催化还原制氨 (NRA) 已成为污水处理和氨生产的一种替代策略，而钴基电催化剂的反应机理以及潜在的活性物种仍然充满争议。

近日， 天津大学于一夫教授 采用 CoP 、 Co 和 Co ₃ O ₄ 作为模型材料来解决这些问题。

本文要点

要点1. 在 NRA 之前， CoP 演变成核壳结构的 CoP@Co 。在低过电势下， CoP@Co 和 Co 催化剂的表面动态 Co ^δ+ 活性物种上进行了三步接力机制，而在高过电势下，在表面 Co 物种上揭示了从硝酸盐到氨的连续加氢机制。相比之下， Co ₃ O ₄ 物质很稳定，可以在很宽的电位范围内稳定地催化硝酸盐加氢生成氨。

要点2. CoP@Co 和 Co 表现出比 Co ₃ O ₄ 高得多的 NRA 活性，尤其是在低过电势下。此外，尽管反应机理相同，但 CoP@Co 的 NRA 性能高于 Co 。一系列表征阐明了性能增强的原因，强调 CoP 核向表面活性物质提供丰富的电子，从而产生更多活性氢，用于还原含氮中间体。