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东北林大徐加廷教授团队ACS Nano：稀土上/下转换双模发光纳米晶“搭档”多金属配位ZIF-8用于近红外二区光学成像和催化治疗

时间：2022-11-05 来源：浏览：

东北林大徐加廷教授团队ACS Nano：稀土上/下转换双模发光纳米晶“搭档”多金属配位ZIF-8用于近红外二区光学成像和催化治疗

原创化学与材料科学化学与材料科学

化学与材料科学

微信号 Chem-MSE

功能介绍聚集海内外化学化工、材料科学与工程、生物医学工程领域最新科学前沿动态，与相关机构共同合作，发布实用科研成果，结合政策、资本、商业模式、市场和需求、价值评估等诸要素，构建其科技产业化协同创新平台，服务国家管理机构、科研工作者、企业决策层。

收录于合集

#多金属ZIF-8 2 个

#镧系纳米粒子 2 个

#双模式发射 2 个

#近红外二区成像 3 个

#催化治疗 2 个

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近日， 东北林业大学化学化工与资源利用学院徐加廷教授、北京林业大学付玉杰教授与哈尔滨工程大学杨飘萍教授团队 通过双金属掺杂调变 ZIF-8 带隙的策略，合成了一种窄带隙的 ZIF-8 ，并将其通过配位自组装方式，生长在具有上下转换双模式发射的镧系掺杂的纳米粒子表面，得到了 Fe/Mn 双金属掺杂的 ZIF-8 包覆的镧系掺杂的纳米粒子（ LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 ），实现“肿瘤诊疗一体”研究。

实验结果表明， LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 可以在近红外激光照射下实现近红外二区成像引导的光动力学和化学动力学协同疗法。论文的第一作者为东北林业大学硕士研究生 李春生 同学。

Scheme 1 . Schematic diagram for the preparation of LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 (a) and the mechanism of catalytic therapy and NIR-II imaging of LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 in the TME under NIR laser irradiation (b).

Scheme 1a 和 1b 分别为 LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 的合成过程和在近红外激光照射下的抗癌催化过程示意图。作者首先通过在 NaErF ₄ :Tm 的核纳米晶上包覆了一层最优浓度 Yb ³⁺ /Ce ³⁺ 掺杂的活性壳层得到了 LDNPs, 然后通过在 LDNPs 表面修饰表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮（ PVP ）提高了金属离子在 LDNPs 表面的吸附能力，然后铁锰锌金属离子与二甲基咪唑通过自组装的方式稳定地生长在 LDNPs 表面，得到 LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 。

在近红外激光照射下， LDNPs 实现了红色上转换（ UC ）和近红外二区下转换（ DC ）的双模式发射。在最佳 Yb ³⁺ /Ce ³⁺ 掺杂浓度下， LDNPs 的 UC 和 DC 发射强度较核纳米晶分别提高了 30.2 和 13.2 倍。这使得 LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 具有突出的潜力，用于实现 UC 发射介导的光动力学治疗和近红外二区光学成像。此外， Fe/Mn 的双重掺杂显著地将 ZIF-8 光敏剂的带隙从 5.1 eV 降到了 1.7 eV ，这直接将 ZIF-8 的激发光阈值扩大到了 730 nm 以内的可见光区，使得 Fe/Mn-ZIF-8 能够被 LDNPs 发射出的上转换红光有效地激发并产生毒性的超氧自由基，杀死肿瘤细胞，实现光催化驱动的光动力学治疗。 Fe/Mn 金属离子可以在肿瘤微环境中被响应性地释放，从而在肿瘤微环境中经过芬顿和类芬顿效应产生高毒性的羟基自由基，实现化学动力学治疗。同时， Fe/Mn-ZIF-8 壳层的降解使这种纳米粒子具有体内增强的近红外二区成像功能，为光动力和化学动力学治疗过程提供了精确的引导。

Figure 1 . TEM images of the NaErF ₄ :Tm (a), LDNPs (b), LDNPs-PVP (c) and LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 (d). Elemental mapping images of LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 (e). XRD patterns of the as-synthesized LDNPs and LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 and the corresponding standard cards of β -NaGdF ₄ (JCPDs No: 27-0699) and simulated cards of ZIF-8 (f). XPS survey spectra of the ZIF-8, Fe/Mn-ZIF-8, LDNPs and LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 (g). The UV-vis diffuse reflection spectra of ZIF-8, Fe-ZIF-8 and Fe/Mn-ZIF-8 (h).

如图 1a-e 所示，通过透射电子显微镜观察可以看到，合成的 NaErF ₄ :Tm ， LDNPs ， PVP 修饰的 LDNPs 和 LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 具有良好的分散性，形貌比较均匀且尺寸较小，非常有利于其在生物领域内的应用。

Figure 2 . In vitro NIR-II fluorescent imaging of LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 solutions with different concentrations and in vivo NIR-II fluorescent imaging of a tumor-bearing mouse injected intratumorally by LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 solutions (500 μg/mL) (a). In vitro and in vivo NIR-II fluorescent imaging of LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 degraded in PBS (pH 5.6) for 12 h (b). The variations of body weight (c) and relative tumor volume growth curves (d) of tumor-bearing mice in different groups. The photographs (e) and weight (f) of the tumor excised from tumor-bearing mice in different groups. The H&E-stained images of tumor tissues section in different groups (Scale bar: 50 μm) (g).

图 2a-b 为 LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 在小鼠体内的近红外二区成像，图 2a 表明， LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 被注射到肿瘤部位后，能够点亮肿瘤部位。图 2b 可以观察到，在 LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 被注射到肿瘤部位 12 小时后，由于 Fe/Mn-ZIF-8 在肿瘤内发生降解，小鼠肿瘤部位的近红外二区成像信号明显增强。此外，图 2c-g 进一步表明， LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 能够通过催化治疗有效抑制肿瘤的生长，并且在近红外激光照射下 , 小鼠肿瘤的增长被明显地抑制了，表明了光动力和化学动力协同的治疗效果。图 2g 中小鼠肿瘤切片的 H&E 染色结果显示，在近红外光照射下， LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 对肿瘤细胞具有很强的杀伤效果。所有的实验结果表明， LDNPs@Fe/Mn-ZIF-8 可以被作为一种很有前途的肿瘤诊疗一体化的纳米平台。

作者简介

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徐加廷 ，东北林业大学教授，博士生导师。 Chinese Chemical Letters 杂志青年编委， Materials 杂志客座编辑， Frontiers in Chemistry 杂志审稿编辑。 2019 年毕业于哈尔滨工程大学材料科学与工程专业，同年进入东北林业大学化学化工与资源利用学院从事教学科研工作。主要从事发光纳米功能材料和林源纳米药物领域的研究。目前在 Advanced Functional Material , ACS Nano , Advanced Science , Nano Today , Coordination Chemistry Reviews , Journal of Materials Chemistry A , Chemical Science , Biomaterials , Chemistry of Materials 和 Small 等国际期刊发表 SCI 论文 50 余篇， Google 引用 3100 余次。以第一 / 通讯作者发表 SCI 论文 20 余篇（ ESI 高被引 4 篇）。申请国家发明专利 14 项（授权 6 项），参编英文专著 1 部。主持科研项目累计近 350 万元。

课题组网站：

https://www.x-mol.com/groups/xu_jiating/people/584

原文链接

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c05152

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