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清华大学Angew：Ru1Cu SAA催化剂促进5-羟甲基糠醛电催化加氢

时间：2022-08-09 来源： 浏览：

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生物质衍生的 5-羟甲基糠醛（5-hydroxymethylfurfural, HMF）的电化学还原代表了一种避免使用化石燃料和氢气的可持续增值化学品生产的优雅途径。然而，电极（Cu、Bi、Pb）的高电压和低活性阻碍了反应效率。基于此， 清华大学段昊泓副教授等人 报道了一种在Cu纳米线（Cu NWs）上具有孤立的Ru原子的Ru 1 Cu单原子合金（Ru 1 Cu SAA）催化剂。
在文中，作者展示的Ru 1 Cu SAA催化剂在较低的电位下表现出高效的HMF转化为DHMF，并具有增强的活性和法拉第效率（FE）。在-0.3 V vs. RHE时，Ru 1 Cu SAA对DHMF的FE为85.6%，且产率为0.47 mmol·cm -2 ·h -1 ，远远超过Cu对应物（产率为0.08 mmol·cm -2 ·h -1 ，FE为71.3%）。值得注意的是，Ru 1 Cu在高HMF浓度（100 mM）测试中保留了87.5%的FE，优于大多数以前的报告。
通过结合操作电化学阻抗谱（EIS）和其他电化学技术进行的动力学研究表明，Ru 1 Cu和Cu存在不同的机制。单原子Ru在促进水解离中起着关键作用，因此增加了H*的表面覆盖率，这反过来又减少了HMF的羰基，通过ECH机制提供了DHMF。该发现提供了一种有前景的ECH催化剂设计策略，通过在合金中设计单原子位点来增强H*的形成以实现生物质升级。
Electrocatalytic Hydrogenation of 5-Hydroxymethylfurfural Promoted by a Ru 1 Cu Single-Atom Alloy Catalyst. Angew. Chem. Int. Ed., 2022 , DOI: 10.1002/anie.202209849.
https://doi.org/10.1002/anie.202209849.
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