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导读：
锂金属具有较低的电极电位（-3.04 V vs SHE）和极高的理论比容量（3860 mAh g
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)，被认为是锂离子电池负极材料的最终选择。然而，当锂金属作为负极时，充放电过程中锂枝晶的不可控生长会诱发短路，导致电池失效甚至燃烧。因此，需要开发能够调控或抑制锂枝晶生长的技术策略，确保锂金属电池（LMBs）安全运行。
锂金属具有较低的电极电位（-3.04 V vs SHE）和极高的理论比容量（3860 mAh g
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)，被认为是锂离子电池负极材料的最终选择。然而，当锂金属作为负极时，充放电过程中锂枝晶的不可控生长会诱发短路，导致电池失效甚至燃烧。因此，需要开发能够调控或抑制锂枝晶生长的技术策略，确保锂金属电池（LMBs）安全运行。
固体电解质、电解质添加剂和电极界面改造是抑制锂枝晶生长的重要策略。然而，锂金属是一种无框架电极材料，在电化学过程中会持续发生体积变化。当体积发生剧烈变化时，上述策略构建的保护机制会出现不稳定问题，难以持续抑制枝晶生长。
而采用导电骨架结构的锂复合负极可以调节锂的镀层、抑制体积变化，被认为是提高锂金属负极电化学性能的理想策略之一。但目前对复合电极骨架的研究集中在亲锂性改善和降低电流密度上，对锂离子沉积过程的细致调节机理研究有待深入。
华北电力大学李美成教授团队提出动态电荷调控锂离子均匀沉积策略，以碳布（CC）为基底，并在含氮碳纳米管（NCNTs）表面引入Co纳米颗粒，制备CC@Co-NCNTs骨架，通过调控Co-NCNTs表面的电荷分布，实现锂离子的均匀沉积，获得了在40 mA cm-2电流密度下可稳定循环超过1300 h的复合负极。
CC@Co-NCNTs@Li/LiFePO4电池在1 C循环500次后仍能提供135 mAh g-1的可逆容量。该研究结果发表在知名能源领域期刊Nano Energy上。
图2. CC@Co-NCNTs骨架结构及表面元素状态
图3.
Co纳米颗粒对骨架亲锂性及表面电荷分布的影响
图4.
COMSOL模拟Co纳米颗粒引入对骨架表面电流密度的影响
图5.
CC@Co-NCNTs@Li对称电池的循环稳定性
图7.
锂离子在CC@Co-NCNTs骨架上沉积过程
图8.
CC@Co-NCNTs@Li‖LiFePO
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电池性能
提出了一种动态电荷调控锂均匀沉积策略。基于3D功能性骨架的CC@Co-NCNTs@Li复合负极具有良好的亲锂性，可诱导锂均匀沉积，交织的碳纳米管和多层次结构为锂沉积提供了良好的导电网络和丰富的成核位点，骨架表面的动态电荷分布可有效调节锂离子均匀沉积。复合负极对称电池在40 mAh cm-2的电流密度下实现了1300小时以上的优异循环稳定性。
锂金属负极电位低、比容量高，有望应用于锂硫电池、锂空气电池及固态电池等高能量密度的电池系统中，但存在枝晶等问题，因此抑制锂枝晶生长策略的开发仍是未来发展之需。
在接下来的工作中，李美成教授团队将从理论和实验表征上进一步研究锂离子均匀沉积的机制，为推进高能量密度电池系统的应用做出贡献。
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