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谭海仁重磅Nature：叠层钙钛矿异质结串联太阳能电池，转换效率高达28.0%

时间：2023-06-09 来源：浏览：

谭海仁重磅Nature：叠层钙钛矿异质结串联太阳能电池，转换效率高达28.0%

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收录于合集

第一作者：Renxing Lin, Yurui Wang, Qianwen Lu

通讯作者：谭海仁

通讯单位：南京大学

【研究亮点】

全钙钛矿串联太阳能电池比单结钙钛矿太阳能电池具有更高的功率转换效率（PCE），同时保持较低的制造成本。然而，它们的性能仍然在很大程度上受到混合Pb-Sn窄带隙钙钛矿子电池性能不佳的限制，主要原因是钙钛矿膜表面的陷阱密度较高。虽然混合2D/3D钙钛矿的异质结可以减少表面复合，但会导致传输损失，从而限制了器件填充因子。因此，作者开发了一种不相溶的3D/3D双层钙钛矿异质结，其在Pb-Sn钙钛矿/电子传输层界面处具有II型能带结构，以抑制界面非辐射复合并促进电荷提取。采用混合蒸发/溶液处理方法，双层钙钛矿异质结通过在混合Pb-Sn窄带隙钙钛矿上方沉积一层铅卤化物宽带隙钙钛矿形成。这种异质结构促使厚度为1.2 μm的Pb-Sn钙钛矿太阳能电池的PCE提高到23.8%，同时具有0.873V的高开路电压（ V _oc ）为和高填充因子（82.6%）。在全钙钛矿串联太阳能电池中展示了创纪录的PCE为28.5%（认证为28.0%）。在模拟的一太阳光照下，封装的串联器件在连续运行600h后保持超过90%的初始性能。

【主要内容】

全钙钛矿串联太阳能电池由基于铅的混合溴化物/碘化物宽带隙（WBG，~1.8 eV）钙钛矿顶部电池和混合铅锡（Pb-Sn）窄带隙（NBG，~1.2 eV）钙钛矿底部电池组成。串联太阳能电池在理论上可以优于单结太阳能电池，因为它们能够增加太阳光谱的利用范围并降低热化损失。结合高效率限制和廉价制造，全钙钛矿串联太阳能电池有望成为下一代光伏技术。目前性能优异的全钙钛矿串联太阳能电池中， Pb-Sn钙钛矿与富勒烯（C ₆₀ ）基电子传输层（ETL）之间界面处的非辐射载流子复合，导致混合Pb-Sn钙钛矿底部电池中存在不理想的开路电压（ V _oc ）缺失和相对较低的填充因子（FF）。通过在钙钛矿膜表面采用后处理的方式构建混合的2D/3D钙钛矿异质结，迄今为止是抑制钙钛矿太阳能电池（PSCs）表面复合最为研究的方法。尽管2D/3D异质结可以在一定程度上减轻界面复合损失，但由于其不对称的导电性和潜在的非均匀分布所致2D层可能会阻碍电荷传输，从而增加PSCs的串联电阻。

为了从根本上解决表面钝化和钝化层导电性之间的权衡问题，需设法设计一种新型的异质结，通过将2D中间层替换为更具导电性的3D钙钛矿。在铅卤化物钙钛矿中，这种材料设计受到离子迁移的限制：由APbX ₃ 钙钛矿的A位阳离子或X位卤化物的化学梯度引入的异质结随着时间的推移往往会趋于均匀化，因为A位和X位离子扩散的激活能较低（<1 eV）。由于Pb ²⁺ 或Sn ²⁺ 离子的迁移受到明显的限制，当在Pb-Sn钙钛矿底部电池中使用Pb卤化物钙钛矿作为界面层时，仅使用3D钙钛矿构建异质结是可行的。然而，基于溶液的Pb卤化物钙钛矿沉积将会对底部的Pb-Sn钙钛矿吸收层造成不可逆的损害，必须克服一些挑战才能建立3D/3D双层钙钛矿异质结（PHJ）。

基于此，南京大学谭海仁课题组在混合Pb-Sn窄带隙钙钛矿子电池中，通过采用非破坏性的混合两步沉积方法，在窄带隙钙钛矿上方沉积一层薄的Pb卤化物宽带隙钙钛矿，从而设计3D/3D双层钙钛矿异质结（PHJ）。由于金属离子混合的限制，PHJ在制备后保持清晰的3D/3D双层异质结构，同时在界面处呈现有利于电荷提取的II型能带对齐。通过使用3D/3D双层PHJ，作者制备的混合Pb-Sn钙钛矿太阳能具备0.88V的高开路电压（ V _oc ）和超过82%高填充因子（FF），从而实现了23.8%的高效率。器件模拟表明，在电流匹配条件下，全钙钛矿串联太阳能电池的填充因子受到每个子电池填充因子的限制。窄带隙底部电池提高的填充因子和开路电压会进一步导致全钙钛矿串联太阳能电池具有更高的填充因子、开路电压和更高的效率。当进一步与1.78eV的宽带隙钙钛矿太阳能电池集成时，实现了全钙钛矿串联太阳能电池28.0%的创纪录认证效率。