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PNAS：表面封端配体操纵催化剂价态促进CO2电还原

时间：2023-06-05 来源： 浏览：

PNAS：表面封端配体操纵催化剂价态促进CO2电还原

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在接近平衡电位条件下 CO 2 还原反应是将 CO 2 电化学还原为增值化学品的有效手段，即在钯基催化剂上可以合成甲酸盐。然而，钯催化剂的活性在很大程度上受到电势依赖性失活途径的困扰（例如 -PdH 至 β-PdH 相变， CO 中毒），从而将甲酸盐的合成限制在 0 V 至 −0.25 V （ vs. RHE ）的窄电位窗口内 。
在此， 新加坡国立大学 Wang Lei 通过表面封端配体操纵催化剂价态促进 CO 2 的电还原。
本文要点
要点1.  作者发现用聚乙烯吡咯烷酮（ PVP ）配体封端的 Pd 表面对电势依赖性失活表现出有效的抗性，并且可以在延长电势窗口（超过 –0.7 V ）下催化甲酸盐的合成，与原始 Pd 表面相比，其活性显著提高（在 −0.4 V 下提高约 14 倍）。
要点2.  物理和电化学表征、动力学分析和第一性原理模拟的综合结果表明， PVP 封端配体可以有效稳定催化剂合成和预处理产生的高价态 Pd 物种（ Pd δ+ ），这些 Pd δ+ 物种负责抑制 α-PdH 至 β-PdH 相变以及抑制 CO 和 H 2 的形成。
该研究提供了一种新型催化剂设计原理，将正电荷引入钯基电催化剂中，以实现高效稳定的 CO 2 到甲酸盐的转化。
Yilin Zhao et.al Promote electroreduction of CO2 via catalyst valence state manipulation by surface-capping ligand PNAS 2023
DOI: 10.1073/pnas.2218040120
https://doi.org/10.1073/pnas.2218040120
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