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北化李韦伟教授团队《ACS AMI》：以N环化苝酰亚胺为受体的高电压双缆聚合物单组分有机太阳能电池

时间：2022-11-07 来源：浏览：

北化李韦伟教授团队《ACS AMI》：以N环化苝酰亚胺为受体的高电压双缆聚合物单组分有机太阳能电池

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#N环化苝酰亚胺 2 个

#双缆聚合物 2 个

#太阳能电池 27 个

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摘要： 北京化工大学李韦伟教授团队设计合成了两种基于不同分子结构对称性的 N 环化苝酰亚胺双缆聚合物，并对其光学、电学、热学性质以及光电性能进行了系统的研究。研究发现，具有不对称结构的 as -PPNR 比对称结构的 s -PPNR 拥有更好的结晶性和相分离结构，从而使得能量转换效率由 3.34% 提升至 5.05% ，并且两种聚合物的开路电压均能达到接近 1.20 V ，这也是目前基于双缆聚合物的单组分太阳能电池的最高电压。

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文章内容：

有机太阳能电池因其质轻、柔性、可大面积制备等优点而具有极大的应用前景。有机太阳能电池的能量转换效率通常由短路电流密度（ J _sc ）、填充因子（ FF ）及开路电压（ V _oc ）所决定。研究人员一直致力于提升有机太阳能电池的短路电流密度和填充因子，而在一定程度上忽略了对开路电压的研究。许多应用领域对开路电压有严格的要求，例如叠层电池的前电池及室内光伏，但是有机太阳能电池的开路电压通常被限制在 0.8-0.9 V 之间，从而限制了其效率的进一步提升。一般而言， OSCs 的 V _oc 值是由电子给体的最高占据分子轨道 (HOMO) 与电子受体的最低未占用分子轨道 (LUMO) 之间的能量差所决定。基于此，有两种获得高开路电压的分子设计策略：降低给体材料的 HOMO 能级或上调受体部分的 LUMO 能级。因此，分子结构设计中用来实现这两个目标的方法包括共轭主链工程 ( 引入杂原子，如 S ， F ， Cl 和 N) 和侧链工程 ( 不对称设计和共轭侧链修饰 ) 。现今，基于双组分的 OSC 的 V _oc 已接近 1.30 V ，对应的 PCE 也超过了 13% 。然而，长期以来，受限于有限的分子材料种类，基于单组分双缆聚合物 SCOSCs 中高 V _oc 的报道并不多见（图 1a ），并且其能量转换效率普遍处于 3% 以下。

本文中，北京化工大学李韦伟教授团队将 N 环化苝酰亚胺受体引入单组分双缆聚合物有机太阳能电池。 N 环化苝酰亚胺当中的氮原子不仅可以有效提升受体苝酰亚胺的 LUMO 能级而且也提供了后续反应位点，从而为获得高电压材料及构筑材料的新结构奠定了基础。通过设计对称和不对称结构，作者合成了两种不同结构的双缆共轭聚合物，根据对称性的不同命名为 s -PPNR 和 as -PPNR ，如图 1(c-d) 所示。进一步通过对双缆聚合物的光学和热学性能研究表明，两种以 N- 环状 PBI 为受体的双缆聚合物有机太阳能电池活性层具有合适的光谱互补吸收，稳定的热学性质，如图 2(a-b) 所示。而电学研究表明 N 原子的引入使得受体部分的 LUMO 能级得到有效提升，如图 2(c) 所示，从而两种双缆聚合物都获得了 1.16 V 以上的高开路电压，图 1(a) 汇总了多种已报导的单组分有机太阳能电池的电压与器件效率关系， s -PPNR 和 as -PPNR 是基于双缆的 SCOSCs 中最高的 V _oc 。如图 4 ，同步辐射研究表明，不对称结构的 as -PPNR 具有明显优于对称结构的 s -PPNR 的结晶性及相分离结构，这使得 as -PPNR 获得了 5.05% 的能量转换效率。（图 3 和表 1 汇总了两种聚合物的器件参数）

该研究工作表明，引入 N 环化苝酰亚胺及合理设计分子结构对称性，对提升双缆高分子材料的单组分太阳能电池开路电压以及获得高结晶性、良好的相分离结构，进而实现较高的光电转换效率是十分有效的策略。该工作为合理设计高开路电压、高性能的有机太阳能电池材料提供了指导方向。

图 1 (a) 基于单组分聚合物的 SCOSCs 的 PCE 与电压的关系。

(b-d) 聚合物给体 PBDB-T-Cl 、小分子受体 PNR 和双缆聚合物 s -PPNR 和 as -PPNR 的化学结构。

图 2 PBDB-T-Cl 、 PNR 、 s -PPNR 和 as -PPNR 的 (a) 溶液 (b) 薄膜吸收曲线 (c) 能级图谱

(d) s -PPNR 和 as -PPNR 的热重曲线

图 3 (a) 聚合物 s -PPNR 和 as -PPNR 的 J-V 曲线

(b) 聚合物 s -PPNR 和 as -PPNR 的 EQE 曲线

Materials

J _sc

(mA/cm ² )

V _oc

(V)

PCE

(%)

µ _h

(cm ² /Vs)

µ _e

(cm ² /Vs)

s -PPNR

7.33

7.32±0.06

1.19

1.16±0.02

38.37

37.89±0.30

3.34

3.23±0.06

8.45×10 ^-4

9.92×10 ^-4

as -PPNR ^c

9.24

8.98±0.14

1.17

1.17±0.00

46.67

47.01±0.50

5.05

4.95±0.05

1.08×10 ^-3

1.06×10 ^-3

表 1 s -PPNR 和 as -PPNR 的 SCOSCs 光伏参数

图 4 聚合物 s -PPNR 和 as -PPNR 的 GIWAXS

相关成果以 “N-annulated Perylene Bisimides-based Double-Cable Polymers with Open-circuit Voltage approaching 1.20 V in Single-Component Organic Solar Cells” 为题发表在美国化学会旗舰期刊 ACS APPLIED MATERIALS & INTERFACES 上。硕士生王若瑶为论文第一作者。研究工作得到科学基金 (JQ210065) 和国家自然科学基金 (52073016, 92163128,21905018) 联合资助。

论文信息 ： N-Annulated Perylene Bisimide-Based Double-Cable Polymers with Open-Circuit Voltage Approaching 1.20 V in Single-Component Organic Solar Cells | ACS Applied Materials & Interfaces

原文链接

https://doi.org/10.1021/acsami.2c10466

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