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骆静利院士EES：耦合电催化系统助力CO2还原和生物质转化

时间：2023-10-12 来源： 浏览：

骆静利院士EES：耦合电催化系统助力CO2还原和生物质转化

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阴极电化学CO 2 还原（eCO 2 RR）与阳极电化学5-羟甲基糠醛氧化反应（HMFOR）耦合是一种协同生产高附加值化学品的方法，同时降低了能量输入，但主要挑战是开发有效的eCO 2 RR和HMFOR电催化剂。
基于此， 深圳大学骆静利院士等人 报道了一个由阴极eCO 2 RR和阳极HMFOR的耦合系统，单Cu原子掺杂Bi（Cu 1 Bi）和NiCo层双氢氧化物（NiCo LDH）分别作为阴极和阳极催化剂。Cu 1 Bi阴极催化剂对甲酸盐转化表现出显著的高活性（ j formate > 1 A cm -2 ）以及优异的稳定性（200 mA cm -2 持续45 h），同时NiCo LDH阳极对HMF转化为2, 5-呋喃二羧酸表现出高活性，在低电位下的法拉第效率（FE）超过95%。
成对的eCO 2 RR-HMFOR系统将eCO 2 RR转化为甲酸盐的电力输入减少到每吨甲酸盐约3493 kWh，比传统的eCO 2 RR（每吨甲酸盐约4528 kWh）节能22.9%。
通过对Bi和Cu 1 Bi进行密度泛函理论（DFT）计算，作者揭示了Cu单原子在促进甲酸生成中的作用。Cu 1 Bi的*OCHO生成能为0.78 eV，远低于Bi的1.67 eV，将单个Cu原子掺入Bi中，大大促进了eCO 2 RR生成甲酸盐的活性。
与Bi（1.77 eV）相比，Cu 1 Bi（0.62 eV）上的ΔG显著降低，表明单个Cu掺入加速了水的解离步骤。计算出Bi的KIE值为1.8，是初级KIE的特征值，表明在Bi上缓慢的水解离限制了其eCO 2 RR动力学。而Cu 1 Bi上的KIE减小到接近1，证实了通过加速水解离促进质子化过程。
根据Bi和Cu 1 Bi的态密度（DOS）发现，在费米能级附近，Cu 1 Bi表现出比Bi更高的占据态，表明催化剂与吸附物之间的键合更强。同时，Cu 1 Bi比Bi表现出更正的峰，表明单个Cu的引入加强了OH*的吸附，从而促进了水的解离。
此外，在Bi和Cu 1 Bi模型上进行*OCHO的Bader电荷分析，C δ+ 和H δ+ 在Cu 1 Bi上的Bader电荷分别为-1.512和-0.049，绝对值均低于Bi（-2.798和-0.067），说明它们的电子损失较少，导致*OCHO中C δ+ 周围的电子定位，使其与附近吸附的*H相互作用产生甲酸。
A Coupled Electrocatalytic System with Reduced Energy Input for CO 2 Reduction and Biomass Valorization. Energy Environ. Sci., 2023 , DOI: 10.1039/D3EE01999C.
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