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1.
Nat. Catal.：
混合电催化剂助力质子交换膜燃料电池！
质子交换膜燃料电池（proton exchange membrane fuel cells, PEMFCs）将氢气（H
2
）和氧气（O
2
）转化为电能而不会排放。但是，Pt基电催化剂用于氧还原反应（ORR）的高成本和低耐久性阻碍了其广泛应用，而非贵金属电催化剂的发展受到其低性能的限制。基于此，
香港科技大学邵敏华教授、南方科技大学谷猛教授和美国阿贡国家实验室Khalil Amine（共同通讯作者）等人
报道了一种混合电催化剂，并用于质子交换膜燃料电池。
在文中，作者制备了由原子分散的Pt和Fe单原子以及Pt-Fe合金纳米颗粒组成具有超低Pt负载量（1.7 wt%）的混合ORR电催化剂。燃料电池性能测试表明，该电催化剂的Pt质量活性比燃料电池中商用Pt/C的高出3.7倍，在燃料电池中实现了良好的性能，包括在绝对H
2
和1 bar的O
2
压力下在0.9 V
iR-free
和1.08 W cm
-2
功率密度下在2.0 A cm
-2
下的0.77 A mg
Pt
-1
。
更重要的是，当阴极中Pt负载量降低至0.015 mg
Pt
cm
-2
时，该燃料电池显示出优异的耐久性，在100000次循环后仍具有97%的活性保持率，并且在0.6 V下运行超过200 h后没有明显的电流衰减。这些结果突出了混合电催化剂中活性位点之间协同效应的重要性，并为设计用于电化学器件的更活泼、更耐用的低Pt基电催化剂提供了一种新方法。
Atomically dispersed Pt and Fe sites and Pt-Fe nanoparticles for durable proton exchange membrane fuel cells.
Nat. Catal.,
2022
, DOI: 10.1038/s41929-022-00796-1.
https://doi.org/10.1038/s41929-022-00796-1.
2.
Energy Environ. Sci.综述：第一行过渡金属基材料作为高效电催化剂用于电化学水分解的最新进展！
电化学水分解是一种成熟的制氢技术。许多研究都集中在开发高效电催化剂，分别通过氢评估反应（HER）和析氧反应（OER）从水电解中产生氢气（H
2
）和氧气（O
2
）。目前，电化学水分解最有效的电催化剂仍然是基于Pt、Ru和Ir的材料。尽管这些材料具有非常好的性能，但由于资源稀缺且不稳定性仍然不足，它们的大规模利用受到限制。因此，寻找合适、高效、廉价、稳定和丰富的电化学水分解材料对于大规模、全球性的商业实施势在必行。丰富的第一行过渡金属基电催化剂被认为是水分解中贵金属基电催化剂的未来替代品，并且已发现结合两种金属的材料表现出增强的电催化活性。基于此，
伊朗塔比亚特-莫达瑞斯大学Ali Morsali和西班牙瓦伦西亚理工大学Hermenegildo García（共同通讯作者）等人
报道了由双金属-有机骨架（bimetallic-MOFs）衍生的第一行过渡金属基材料作为电化学水分解的高效电催化剂的最新进展。
在文中，作者重点是表明可以从相应的金属有机框架（MOFs）作为前体获得高效的第一行双金属材料。此外，作者还描述了由含有第一行过渡金属的双金属MOFs衍生的双金属电催化剂的最新进展，包括双金属氧化物、双金属硫属化物、双金属氮化物及其复合材料，并强调了该领域的挑战和未来的研究方向。
最后，作者基于现有技术，得出以下结论：（1）双金属电催化剂的表面成分是决定其性能的主要参数之一，两种金属的存在极大提高了其作为HER/OER电催化剂的性能和稳定性；（2）MOFs独特的结构特性，包括高表面积、孔隙率和成分，在转化为衍生物时在很大程度上得到了保存；（3）缺乏理论研究和建模来理解当前的活动数据并预测未探索组合的性能，预计未来DFT计算将更频繁地用于预测双金属电催化剂的电子结构；（4）将第一行含过渡金属的双金属MOFs转化为电催化剂的新合成方法可以产生更高的比表面积、新颖和合适的结构；（5）表面功能化和适当成分的选择应进一步扩展从MOFs衍生的双金属电催化剂在其他电催化过程中的应用；（6）三金属和多金属MOFs在转化后可使衍生的多金属氧化物、硫化物、磷化物和复合材料作为水分解电催化剂具有更好的性能；（7）通过适当控制晶体形态，可以直接使用MOFs作为HER/OER电催化剂。
First-row transition metal-based materials derived from bimetallic metal-organic frameworks as highly efficient electrocatalysts for electrochemical water splitting.
Energy Environ. Sci.,
2022
, DOI: 10.1039/D1EE03614A.
https://doi.org/10.1039/D1EE03614A.
3. Sci. Adv.：
设计Ru-Ni双原子位点助理高效碱性氢氧化
由于碱性氢氧化反应（hydrogen oxidation reaction, HOR）的缓慢动力学，阻碍了阴离子交换膜燃料电池（Anion exchange membrane fuel cells, AEMFCs）的发展。基于此，
美国加州大学尔湾分校
忻获麟教授和广西大学刘熙俊教授（共同通讯作者）等人
报道了单原子和双原子位点的 HOR 催化活性作为*H和*OH结合能的函数，以筛选HOR的最佳活性位点。
在文中，作者结合理论和实验工作制定了针对最佳HOR催化剂的设计策略，并通过原位技术加深了对HOR机理的理解。首先，作者通过密度泛函理论（DFT）计算预测，在筛选的单原子和双原子位点系统中，Ru-Ni双原子位点是HOR的最佳活性中心。结果表明，具有Ru-Ni双原子位点的催化剂表现出优异的HOR活性。
其中，在碱性电解质中的过电位为50 mV时质量比动力学电流密度为132.6±3.3 mA mg
RuNi
-1
，交换电流密度为2.69±0.06 mA cm
-2
，优于单位点对应物和大多数碱性HOR催化剂。该催化剂还表现出优异的CO耐受性和HOR稳定性。SECM研究表明，RuNi/NC优异的电化学活性源于Ru-Ni双原子位点。DFT计算和原位X射线吸收光谱研究进一步揭示了Ru和Ni在HOR期间促进分子H
2
解离和加强OH吸附方面的协同相互作用。
Design of Ru-Ni diatomic sites for efficient alkaline hydrogen oxidation.
Sci. Adv.,
2022
, DOI: 10.1126/sciadv.abm3779.
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abm3779.
4.
Nat. Commun.：
外部电场极化助力单原子催化剂！
单原子催化剂（single-atom catalysts, SACs）是一种原子利用率高、反应途径可调的独特催化体系。虽然通过结构和合成创新在优化和裁剪方面取得了成功，但是缺乏单原子催化的动态调节方法。受特定天然酶内静电相互作用的启发，
南京大学丁梦宁教授和马晶教授、美国加州大学洛杉矶分校段镶锋教授（共同通讯作者）等人
报道了通过精确控制的定向外部电场（oriented external electric fields, OEEFs）对锚定在二维（2D）原子晶体上的单原子催化剂的局部催化位点进行定量操作。在微电池中系统地测试了负载在不同2D基板上的一系列模型SACs，其电催化性能可以通过OEEFs动态调整。
具体而言，n-型MoS
2
上的Pt SAs（Pt SAs-MoS
2
）在正OEEFs下表现出显着改善的HER性能（
η
HER
在10 mA cm
-2
时为为20 mV，Tafel斜率为51 mV dec
-1
，
V
g
为+40 V时），并且p-型WSe
2
上的Co SAs（Co SAs-WSe
2
）在负OEEFs下实现了显着提高的OER活性（η
OER
在10 mA cm
-2
时为139 mV，Tafel斜率为64 mV dec
-1
，在
V
g
为-40 V）。
通过原位研究、电动研究和密度泛函理论（DFT）计算揭示了一种“现场静电极化”机制，其中垂直电场有效地调节SA位点的电荷分布，极化金属原子/吸附物/中间体的前沿轨道并显着改变催化过程中的活化能和/或反应途径。这种独特的现场调制模式可以动态提升SACs 的电催化性能，从而实现创纪录的高活性，并为酶模拟人工调制和深入理解一般非均相/电催化提供高度可调的物理模型。
Boosting the performance of single-atom catalysts via external electric field polarization.
Nat. Commun.,
2022
, DOI: 10.1038/s41467-022-30766-x.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-30766-x.
5. Nat. Commun.：分级微/纳米结构Ag中空纤维促进CO
2
电还原
以可持续的方式将二氧化碳（CO
2
）高效转化为商品化学品对于实现碳中和具有重要意义。尽管在CO
2
的利用方面取得了长足的进步，但在温和条件下以高空速实现高效CO
2
转化仍然面临着挑战。基于此，
中科院上海高等研究院孙予罕研究员和魏伟研究员（共同通讯作者）等人
报道了一种分级微/纳米结构的银（Ag）中空纤维电极，其可以有效的促进CO
2
电还原为CO。
在文中，作者合成了一种具有仅由金属Ag组成的分级微/纳米结构的中空纤维电极，用于将CO
2
电还原为CO。电化学结果和时间分辨的操作拉曼光谱表明，这种用作CO
2
分散剂的多孔中空纤维Ag电极不仅可以增强三相界面反应，而且还引导电解过程中的质量转移。
在31000 mL g
cat
-1
h
-1
的高空速下，CO
2
转化率超过50%，对应于环境条件下60 mL min
-1
的流速，在长寿命的连续测试中保持稳定的大电流密度（~1.26 A cm
-2
）和高CO法拉第效率（FE
CO
约93%），这代表了可持续利用CO
2
的令人鼓舞的进展。
Hierarchical micro/nanostructured silver hollow fiber boosts electroreduction of carbon dioxide.
Nat. Commun.,
2022
, DOI: 10.1038/s41467-022-30733-6.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-30733-6.
6.
Nat. Commun.：
无需分离CO
2
电还原系统中阳极气体
当使用可再生电力供电时，将CO
2
电化学还原为多碳产物（C
2+
），为获得有价值的化学品和燃料提供了途径。在传统的中性介质CO
2
转化为C
2+
器件中，多达70%的输入CO
2
穿过电池并与阳极产生的氧气混合，从该流中回收CO
2
会增加显着的能量损失。基于此，
加拿大多伦多大学Edward H. Sargent和David Sinton（共同通讯作者）等人
报道了利用液-液阳极工艺可以通过简便的气液分离回收交叉的CO
2
，而无需额外的能量输入：阳极尾气与新鲜的CO
2
原料一起直接送入阴极输入。
在文中，作者证明了将CO
2
RR与中性介质中的全液体阳极反应配对，在可再生化学品和燃料的电合成中结合了高碳效率和低能量输入。实施该策略的一个关键是将阴极和阳极上的催化剂质量负载配对，以最大限度地提高CO
2
RR产物选择性并同时最大限度地降低阳极OER选择性。穿过阳极的CO
2
从阳极下游回收，纯度>99%。
此外，通过将CO
2
回流到上游阴极，该策略实现了高达75%的高CO
2
转化率。该组合系统在100 mA cm
-2
的电流密度下实现了1.90 V的低全电池电位和C
2+
产物的稳定电合成超过80 h，同时保持45%的高CO
2
转化率。考虑到总电力和下游分离能源成本，该方法的总能源强度为每吨乙烯生产262 GJ，比以前的CO
2
RR电解槽低约 46%。该工作为CO
2
RR电解中的高碳效率提供了一条途径。
Eliminating the need for anodic gas separation in CO
2
electroreduction systems via liquid-to-liquid anodic upgrading.
Nat. Commun.,
2022
, DOI: 10.1038/s41467-022-30677-x.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-30677-x.
7.
J. Mater. Chem. A：
Fe-V基杂化电催化剂助力水氧化
表面金属-氮基团结合了结构和电子特性的优势，有望用于电催化水氧化。基于此，
宁夏大学马保军研究员和王薇讲师（共同通讯作者）等人
报道了通过在Fe-V氧化物表面制造活性金属氮化物（FeN、Fe
3
N和VN）制备了一种高效的Fe-V基混合电催化剂（N-FVO）。
在文中，作者通过热-氮化作用在FeV
3
O
8
表面原位构建了多金属-氮化物。结构和化学状态表征研究表明，Fe-N和V-N部分仅限于Fe-V氧化物表面晶格，这为电化学催化反应提供了丰富的活性位点和快速的电荷转移能力。更重要的是，Fe-N和V-N部分诱导表面重建和（氧）氢氧化物的产生，从而提高了对OER的催化活性。
实验测试发现，N-FVO催化剂只需要210 mV的低过电位就能提供10 mA cm
-2
的电流密度和44.7 mV dec
-1
的小Tafel斜率，优于最先进的RuO
2
催化剂。此外，N-FVO的这些结构特征带来了向Fe（氧）氢氧化物的表面转化，这是优异的OER催化活性和稳定性的原因。该工作为通过多级结构和表面工程设计有前景的基于Fe-V的OER电催化剂提供了宝贵的见解。
Engineering of surface metal-nitrogen moieties in Fe-V based hybrid electrocatalysts for enhanced water oxidation.
J. Mater. Chem. A,
2022
, DOI: 10.1039/D2TA02244C.
https://doi.org/10.1039/D2TA02244C.
8.
Nano Research：金属有机层在电催化CO
2
还原中诱导Cu表面的原位纳米结构
铜（Cu）基催化剂因其电催化还原CO
2
生成多种产物的能力而受到广泛关注，其中Cu的表面改性已成为调整催化性能的有趣方法。基于此，
厦门大学汪骋教授（通讯作者）等人
报道使用锆（Zr）-基金属有机层（metal-organic layers, MOLs）作为Cu表面的添加剂，与未处理的多晶铜箔相比，CH
4
的法拉第效率提高了两倍。
在文中，作者合成了两种Zr-MOLs，分别是Zr-BTB-MOL和Zr-TPY-MOL。这两种Zr-MOLs具有相同的二级结构单元（SBU），即[Zr
6
(μ
3
-O)
4
(μ
3
-OH)
4
(HCO
2
)
6
]。为了排除在电解中封端甲酸酯基团的影响，通过在90 °C下在1 M HCl中搅拌合成了用水和羟基取代封端甲酸酯的Zr-BTB-MOLOH。为了进一步探索Zr
6
SBU的功能，作者序合成了Zr
6
-HCOOH簇和Zr
6
-BzOH簇。
此外，作者通过扫描电子显微镜（SEM）、掠入射X射线衍射（GIXRD）和线性扫描伏安法（LSV）测量相结合的方法，发现MOLs在电解过程中可在几秒钟内诱导Cu箔表面的原位纳米结构，而这些表面变化是产品选择性变化的原因。对照实验表明，MOL中Zr簇上带负电的μ
3
-O
-
可能与CO覆盖的Cu表面相互作用并诱导粗化和纳米结构化。该工作揭示了添加剂在Cu上的潜在作用，以诱导调节催化活性和选择性的表面纳米结构。
Metal-organic layers induce
in situ
nano-structuring of Cu surface in electrocatalytic CO
2
reduction.
Nano Research,
2022
, DOI: 10.1007/s12274-022-4461-9.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-4461-9.
