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Angew:有机膜修饰,实现强酸性CO2电还原制C2+产物

时间:2023-02-09 来源: 浏览:

Angew:有机膜修饰,实现强酸性CO2电还原制C2+产物

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在低 pH 值进行电化学 CO 2 还原为高效利用 CO 2 提供帮助,但是电化学 CO 2 还原反应伴随着竞争性 HER 反应。近期人们发现,在大电流密度电催化反应,较高的碱金属离子浓度能够促进低 pH 电化学 CO 2 还原。

有鉴于此, 加州理工学院 Jonas Peters Theodor Agapie 报道有机膜修饰多晶 Cu 作为电催化剂,在低 pH 条件( H 3 PO 4 /KH 2 PO 4 )和较低的钾离子浓度( [K + ]=0.1 M )进行选择性 CO 2 还原反应,能够以 >70 % 的法拉第效率生成 C 2+ 。这种修饰有机层的电极能够降低质子传输,阻碍 HER 竞争反应。这种修饰后的 Cu 催化剂在 1.0 M H 3 PO 4 pH 1 )较低 [K + ] 浓度( 0.1 M )进行电催化仍实现比较高的 C 2+ 法拉第效率( 45 % )。

本文要点
要点1.  通过 N- 甲苯基吡啶鎓( tolyl-pyr, N-tolyl pyridinium )进行电化学沉积,在 Cu 表面修饰有机结构,能够在含有低 K + 离子浓度的强酸性 H 3 PO 4 溶液保持较高的 C 2+ 法拉第效率。

要点2.  当使用 Ar/CO 2 作为反应物,在 CO 2 的分压为 0.8~0.2 atm ,能够保证较高的 C 2+ 选择性,而且这项工作能够在较低的电流密度实现阻止 HER 反应,与以往报道不同。

Weixuan Nie, Gavin P Heim, Nicholas B Watkins, Theodor Agapie, Jonas Peters, Organic Additive-derived Films on Cu Electrodes Promote Electrochemical CO 2 Reduction to C2+ Products Under Strongly Acidic Conditions, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202216102

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202216102

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