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Angew：Fe单原子和Fe原子簇电催化制备H2O2耦合生物质增值

时间：2023-11-20 来源：浏览：

Angew：Fe单原子和Fe原子簇电催化制备H2O2耦合生物质增值

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将高活性位点单原子与原子簇结合的方式构筑电催化剂是实现高效 2e ^- ORR 制备 H ₂ O ₂ 的关键。

有鉴于此， 中国科学院固体物理研究所张海民、湖州师范学院韩苗苗等 报道通过浸渍 - 热解 - 刻蚀的步骤，在细菌纤维素衍生碳基底上修饰 Fe 单原子和原子簇催化剂，命名为 FeSAs/ACs-BCC ，实现了优异的 ORR 催化活性。

本文要点

要点1. FeSAs/ACs-BCC 具有优异的 2e ^- ORR 催化活性和选择性，在 0.1 M KOH 电解液的 ORR 起始电势达到 0.78 V ， H ₂ O ₂ 选择性达到 96.5 % 。在流动相电解反应器中， FeSAs/ACs-BCC 同样表现优异的 H ₂ O ₂ 性能，在 150 mA cm ^-2 电流密度的产率达到 12.51±0.18 mol g _cat ^-1 h ^-1 ，法拉第效率达到 89.4±1.3 % 。

要点2. 研究发现 H ₂ O ₂ 制备和电化学芬顿反应能够方便的耦合，用于对乙二醇的增值化。理论计算结果说明与氧配位的 Fe 单原子能够调节作为 ORR 催化位点的 Fe 原子簇的电子结构，因此单原子和原子簇直接协同能够优化 *OOH 中间体的结合能，实现高性能 ORR 催化。

Hui Xu, Shengbo Zhang, Xinyuan Zhang, Min Xu, Miaomiao Han, Li Rong Zheng, Yunxia Zhang, Guozhong Wang, Haimin Zhang, Huijun Zhao, Atomically Dispersed Iron Regulating Electronic Structure of Iron Atom Clusters for Electrocatalytic H ₂ O ₂ Production and Biomass Upgrading, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202314414

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