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(纯计算)南开大学刘锦程团队J. Am. Chem. Soc.: M-N-C单原子催化剂中电势驱动吸附能的反转

时间：2023-11-15 来源： 浏览：

(纯计算)南开大学刘锦程团队J. Am. Chem. Soc.: M-N-C单原子催化剂中电势驱动吸附能的反转

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收录于合集 #单原子催化剂 27个
2023年11月8日，J. Am. Chem. Soc.在线发表了南开大学刘锦程研究员 课题组的研究论文，题目为《 Electrochemical Potential-Driven Shift of Frontier Orbitals in M–N–C Single-Atom Catalysts Leading to Inverted Adsorption Energies 》。

原子分散的金属原子锚定在氮掺杂石墨烯材料 （N-C） 中的多相单原子催化剂（SACs）因其在电化学反应中的应用而备受关注，如氧还原反应（ORR）和二氧化碳还原 反应（CO 2 RR） 。在这些催化剂中，金属原子通常与吡啶氮原子形成四个配位键。这些材料的催化效率与其电子结构密切相关，电子结构因金属类型、配位原子和周围环境而异。特别是，电子结构对于理解金属单原子催化剂（SACs）的催化机理至关重要，尤其是在电化学条件下。

在此研究中，作者深入研究了电化学电势对N-C衬底上SACs中“前线轨道”的细微调制。研究观察到 费米能级的变化和d轨道占据随电化学电势的变化而变化 ，强调了金属的离散原子轨道和基于N-C环境的连续能带之间的协同作用。使用 O 2 和C O 2 作为模型吸附物，研究强调了这些变化对吸附能的直接影响，揭示了 在负电化学电势下Co/N-C SAC上吸附能的有趣反转 。这种 发现 归因于 d xz 和d z2 轨道的作用，它们对稳定 O 2 的π*轨道至关重要 。通过这一探索， 这项研究 工作为SACs中电子结构和吸附行为之间的相互作用提供了见解，为 增强 电化学过程中催化剂的设计策略铺平了道路。

图1  石墨烯的电子结构

图2  Co/N-C的电子结构

图3 Co/N-C上的 O 2 吸附

图4 不同电势下M/N-C上的 O 2 吸附

图5 Co/N-C上的C O 2 吸附

【 论文链接 】
Liu, J., Luo, F. & Li, J. Electrochemical Potential-Driven Shift of Frontier Orbitals in M–N–C Single-Atom Catalysts Leading to Inverted Adsorption Energies . J. Am. Chem. Soc ., 2023 . https://doi.org/10.1021/jacs.3c08697

【其他相关文献】

[1] Cao, H., Zhang, Z., Chen, J. et al. Potential-dependent free energy relationship in interpreting the electrochemical performance of C O 2 reduction on single atom catalysts. ACS Catal ., 2022 , 12, 6606–6617. https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01470
[2]  Liu, K., Fu, J., Lin, Y. et al. Insights into the activity of single-atom Fe-N-C catalysts for oxygen reduction reaction. Nat. Commun ., 2022 , 13, 2075. https://doi.org/10.1038/s41467-022-29797-1
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