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CREST：超声活化过硫酸盐/过氧单硫酸盐氧化工艺与其他活化剂结合的环境应用

时间：2022-07-03 来源： 浏览：

CREST：超声活化过硫酸盐/过氧单硫酸盐氧化工艺与其他活化剂结合的环境应用

原创 P. V. Nidheesh 高级氧化圈
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成果简介

印度那格浦尔国家环境工程研究所 P. V. Nidheesh 团队 在 Critical Reviews in Environmental Science and Technology（CREST，《环境科技评论》）期刊 发表题为“ 超声活化过硫酸盐/过氧单硫酸盐氧化工艺与其他活化剂结合的环境应用 （ Environmental applications of ultrasound activated persulfate/ peroxymonosulfate oxidation process in combination with  other activating agents ） ”的综述。 近年来，超声活化过硫酸盐（ S 2 O 8 2- ， PS ）或过氧单硫酸盐（ HSO 5 - ， PMS ）工艺因其优异的潜力和适应性而引起了人们对新兴污染物降解的极大兴趣。在这篇综述中，分析了超声波 (US) 和其他活化剂如热、紫外线 (UV) 、电和重金属的协同效应，以便为商业开发提出建议。讨论了在直接或间接操作模式下的几种超声波反应器设计，可能用于活化 PS/PMS 以降解难熔化合物。介绍了适用于 PS/PMS 活化的声反应器配置在水处理、消毒、废水处理（合成 / 实际废水）、土壤和污泥处理中的应用。已经阐明，考虑各种参数，包括几何（声学设备的类型、换能器的数量、换能器的配置 / 布置）和操作参数（功率耗散、辐照频率、占空比），选择优化的声反应器设计对于最大限度地提高 PS/PMS 激活的功效。本综述还重点介绍了对 US 和 PS/PMS 组合的机制以及 US/ 其他活化剂对 PS/PMS 活化的协同作用的系统洞察。基于各种组合的预期协同作用， 这项工作清楚地阐明了在更高氧化能力、减少处理时间和运营成本方面的关键工艺强化优势。

图1 图文摘要（Graphic abstract）

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图文导读
PS/PMS的超声激活机制
空化过程中释放的能量有可能加速 PS 和 / 或 PMS 分别分解为 SO 4 •− 和 / 或 S 2 O 8 2− 自由基。空化能也可以从水的分解中产生 HO· 。 SO 4 •− 比 HO· 更利于单电子氧化反应，从而为污染物转化提供了更广泛的可能途径。 SO 4 •− 还容易促进羧酸化合物的脱羧。 US 活化 PS/PMS 体系的协同效应提高了氧化过程的效率，从而产生大量的 SO 4 •− 和 SO 5 •− 。这些硫酸根提供了除 HO· 自由基之外的额外氧化机制。空化主要负责水分子的分解（方程式（ 1 ）），导致形成高反应性 SO 4 •− 和 H + 。如公式 (2)-(6) 所示， HO· 自由基具有降解复杂有机化合物以及通过空化区中的直接或自由基途径形成 SO 4 •− 的不可否认的潜力。

反应器设计

Figure 1. Schematic design of (A) Sonophoto-reactor (B) US horn-based continuous flow cell. Schematic design of (C) 1– 3 piezoceramic array-based flexible sonoreactor. (D) Sono-reactor with longitudinal horn. (E) Hexagonal flow cell. (F) Continuous-scale sono-reactor.

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结论和未来展望
处理有机污染物时需要PS/PMS活化，这可以通过声化学过程有效完成，也可以与其他活化剂结合产生协同作用。本论文系统地总结了以间歇/连续模式运行的用于PS/PMS活化的不同配置的声反应器，以及其在PS/PMS活化以去除污染物中的潜在应用。根据本次综述的结果，US和其他PS/PMS活化剂之间具有良好的协同作用，并且有利于废水的修复。显着的降解率、最少的化学品使用量和较短的处理时间被认为是US和PS/PMS组合方法的重要优势，与单独的方法相比，也具有较低的运营成本。在US + PS/PMS机制中看到的协同作用机制主要归因于空化的化学（热分解和自由基诱导的反应）和物理（导致更好的氧化剂接触和传质速率的强烈湍流）效应的组合。声化学与PS/PMS的协同作用在水处理、消毒、废水处理（合成/真实废水）、土壤和污泥处理方面得到了明确的说明，尽管是在实验室和中试规模的操作中。 总体而言，重要的是要注意，使用不同声反应器配置的声化学结合PS/PMS活化是在实验室和中试规模操作中证明的创新过程，尽管需要一些工作才能在更高规模的操作中成功应用。以下是对该方向可能的未来工作的一些建议：
1. 需要基于US和其他活化剂之间的协同作用进行更多的研究，以建立一种有效且可行的PS/PMS活化设计，以便在更大规模的操作和实际废水中应用。
2. 由于有机化合物的复杂性，US + PMS/PS体系的自由基途径中形成的降解机制、自由基的产生和中间体不能仅由自由基来定义。可以基于降解中间体适当地提出具有其自由基途径的反应机理。
3. 考虑到包括几何参数和操作参数在内的各种参数，具有各种配置的各种声反应器可用于各种级别的商业应用，从而建立所有重要的放大相关设计信息，以满足特定应用的要求。
4. 由于在工艺经济性、所需时间、预期结果和可想象的副产品方面的可行性，任何新系统的工业接受度通常都很困难。对于本综述中概述的应用，仍然有必要研究基于声反应器的PS/PMS体系的各种设计。
5. 处理过的水中残留的硫酸根离子含量是必须适当考虑研究的重要组成部分。因此，使用PS/PMS的最佳负载对于期望的过程结果是必要的，这也可以减轻运营成本的负担。还需要研究残留在处理过的水体中的硫酸根离子对水生生物或土壤的影响。
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文献信息

Swapnil K. Gujar, G. Divyapriy a,  et al.  Environmental applications of ultrasound activated persulfate/peroxymonosulfate oxidation process in combination with other activating agents ,  Critical Reviews in Environmental Science and Technology , 2022

论文DOI: 
https://doi.org/10.1080/10643389.2022.2085965

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