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广东工业大学刘全兵教授、电子科技大学刘芯言和彭翃杰研究员Adv. Mater.：稀疏合金化增强氮化物电催化活性提升锂硫电池性能

时间：2023-01-15 来源：浏览：

广东工业大学刘全兵教授、电子科技大学刘芯言和彭翃杰研究员Adv. Mater.：稀疏合金化增强氮化物电催化活性提升锂硫电池性能

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【研究背景】

锂硫（Li-S）电池是基于异质转换反应的典型电池系统，电催化剂在调节非相界面反应中起着至关重要的作用，从而提高电池性能。它得益于在硫正极中加入电催化剂来调节硫的利用率、可溶性多硫化物中间体和固体硫/硫化锂沉积的分布、以及穿梭效应。电催化剂的调节能力高度依赖于其在硫复杂转化途径上的特定关键步骤的催化活性，因此，对获得活性电催化剂的有效策略的需求非常高。

【内容简介】

稀释合金化是调整固体催化剂特性的有效策略，但在小分子转化以外的复杂反应中很少被利用。在本文中，稀释掺杂原子被证明可以作为激活中心，在金属氮化物电催化剂中构建多原子催化域，用于Li-S电池，其中硫正极存在转化反应迟缓而且复杂的问题。以氮化钛（TiN）为模型系统，稀释的钴合金化被证明可以极大地改善反应动力学，同时无明显的催化剂重构。与原始的TiN相比，稀释的氮化物合金催化剂使锂硫电池在高倍率下（2.0C）容量增加了1倍，并且在硫含量为4.0 mg _S cm ^-2 时，循环衰减率低至0.17%。这项工作通过稀释合金化为合理设计锂硫电催化剂提供了新的机会，同时也为理解能源应用中的复杂催化反应的提供了启示。该研究成果以“ Dilute Alloying to Implant Activation Centers in Nitride Electrocatalysts for Lithium–Sulfur Batteries ”为题发表在国际知名期刊 Advanced Materials (IF：32.086)上。

Fig. 1 用于催化剂设计的两种掺杂系统的示意图

Fig. 2 钴掺杂物的激活效应的理论研究

Fig. 3 Li ₂ S ₆ 吸附前后的Co-TiN催化剂的结构特征

Fig. 4 Co掺杂对电化学性能的影响

Fig. 5 Li-S电池的电化学性能

【研究结论】

合理地将稀释掺杂原子作为激活中心构建局部催化域，用于调节涉及多个表面键的复杂电化学反应。选择Co-TiN稀氮化物合金电催化剂为模型催化剂，以锂硫电池中的多硫化物氧化还原反应为例。通过理论模拟表明，稀疏Co掺杂通过电子交换激活了周围的N/Ti位点，共同构建了一个结合能优化的催化结构域，在富集活性位点的同时吸附极性硫物质。进一步的实验验证了多硫化物在Co-TiN稀合金上的稳定吸附，不需要催化剂重构，并对硫正极的双向反应过程具有较高的催化活性。在硫正极中加入Co-TiN稀合金提高了锂硫电池的电化学性能，在恶劣的工作条件下（如高速率和高硫负载）表现出较高的硫转化率和优越的循环稳定性。这项工作不仅证明了稀疏合金作为小分子转化外的复杂反应的电催化剂的可行性，而且为理解多原子活性域调节的多相催化反应提供了新的思路。

【第一作者简介】

刘全兵，博士，教授，博士生导师，广东省青年“珠江学者”，广州市“珠江科技新星”，珠海市“优秀青年人才”。具有较丰富的锂离子电池工程开发经验，近年来以新能源材料与器件为主要研究方向，重点开展电化学能源存储和转换方面的研究，主要涉及锂/锂离子/锂硫电池、超级电容器、燃料电池等新型化学电源，主持开发了多种型号锂离子电池产品，并得到实际应用。迄今为止，在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., AIChE J, Small, Appl. Cata. B等国际知名发表SCI学术论文100多篇，其中单篇影响因子大于10的有30多篇，申请国内发明专利40多项，授权12项，承担了包括国防预研重点项目在内的多项国家级项目。

详细个人主页：

https://qghgxy.gdut.edu.cn/info/1067/13175.htm

【通讯作者简介】

刘芯言，电子科技大学 “百人计划”特聘研究员/博导，本科毕业于清华大学化学工程系，博士毕业于美国斯坦福大学化工系。目前主要研究领域是能源化学相关的理论计算和人工智能交叉研究，在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., J. Energy Chem.等国际著名期刊上发表论文30多篇。

彭翃杰，博士，研究员，博士生导师，科睿唯安全球高被引科学家（2019 –2022），入选四川省高层次青年人才项目。主要从事新型二次电池材料和器件相关的能源化学研究。在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等国际期刊上发表SCI论文100余篇。

论文链接：

https://doi/10.1002/adma.202209233

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