【锂金属】Nat. Commun.：锂金属电池中温度相关界面形成和锂离子传输行为

可在低温（即＜−20   °C）下工作的高性能锂离子/金属电池具有极大的吸引力，但由于与Li ⁺ 传输和电荷转移相关的缓慢动力学的存在，这一低温性能的发展受到了阻碍。 中科院物理研究所王雪锋、王兆翔和Yejing Li 通过各种表征技术描述了Li电镀过程中与温度相关的Li ⁺ 行为，发现Li ⁺ 通过固体电解质界面（SEI）层的扩散是关键的速率决定步骤。

本文要点

（1） 研究发现，降低温度不仅减缓了Li ⁺ 的传输，还改变了电解质分解的热力学反应途径，并形成由富含有机物的中间产物组成的SEI层。而这样的SEI层是亚稳的并且不适合于有效的Li ⁺ 传输。

（2） 通过调节具有较低最低未占分子轨道（LUMO）能级和极性基团的电解质的溶剂化结构，例如氟化电解质（如1   mol   L ⁻¹ 双（氟磺酰基）酰亚胺锂（LiFSI）在三氟乙酸甲酯（MTFA）：氟碳酸亚乙酯（FEC）（8:2，重量比）），更容易形成富含无机物的SEI层，其对工作温度变化的耐受性（热力学）增强，Li ⁺ 传输（动力学）有所改善。

（3） 该研究发现揭示了低温下Li ⁺ 传输的动力学瓶颈，并为通过构建富含无机物的界面来提高反应动力学/热力学和低温性能提供了方向。

参考文献：

SutingWeng, et al. Temperature-dependent interphase formation and Li+ transport in lithium metal batteries. Nature Communications. 2023

DOI：10.1038/s41467-023-40221-0

https://www.nature.com/articles/s41467-023-40221-0

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