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JACS：室温下单个Au原子选择性活化C-H键

时间：2022-11-13 来源：浏览：

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有机分子中 C-H 键的选择性活化和可控官能化是合成化学中最理想的过程之一。尽管在使用金属表面的多相催化方面取得了进展，但这一目标仍然具有挑战性，因为 C-H 键的稳定性及其在前体分子中的普遍性阻碍了区域选择性。

近日， 帕拉茨基大学 Pavel Jelinek ，莫纳什大学 Agustin Schiffrin 研究了室温下 9 ， 10- 二氰基蒽 (DCA) 分子与 Ag(111) 表面 Au 原子之间的相互作用。

本文要点

要点1. 研究人员在理论计算的支持下，通过低温扫描隧道显微镜、光谱和非接触原子力显微镜进行的表征揭示了有机金属 DCA Au DCA 二聚体的形成，其中蒽部分末端的 C 原子与单个 Au 原子共价结合。这种有机金属化合物的形成始于室温下 C-H 键的区域选择性断裂。

要点2. 混合量子力学 / 分子力学计算表明，这种区域选择性 C-H 键断裂是由中间金属有机络合物实现的，它显著降低了特定 C-H 键的解离势垒。因此，利用单个金属原子的催化活性，这种室温下的区域选择性表面 C-H 活化反应为未来合成功能有机和有机金属材料提供了一种有前途的途径。

Benjamin Lowe, et al, Selective Activation of Aromatic C-H Bonds Catalyzed by Single Gold Atoms at Room Temperature, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c10154

https://doi.org/10.1021/jacs.2c10154

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