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【高分子】电子科技大学崔家喜教授团队Nat. Commun.：尺寸和性能可编码的可逆生长交联聚合物

时间：2023-06-25 来源： 浏览：

【高分子】电子科技大学崔家喜教授团队Nat. Commun.：尺寸和性能可编码的可逆生长交联聚合物

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注：文末有 研究团队简介 及本文 科研思路分析
人类一直对超能力有着强烈的探索欲望，这点在文学影视作品中常有体现。比如在四大名著《西游记》中，古人就给我们虚构了尺寸和形状可任意变换的金箍棒：大到可以直通“仙界”，小到可以放在耳朵里面，形状任意切换，并且能复制很多“分身”。这种超能力对于人类来说也许就像神话和电影一样遥不可及，但是在神奇的大自然中却真的存在具备这种超能力的生物——三涡虫 (图1)。如图所示，三涡虫在食物充足时中会遵循自然的生长过程，直至最大体长 (20 mm)；但是当环境不适合生存时，比如食物短缺，它们会发生退化性生长，即涡虫躯体会不断缩小到孵化时的大小（1 mm），再喂食又能重新生长。这种再生能力使得被切成碎片的涡虫仍然能长出一个完整的涡虫。

图1. 三涡虫的可逆生长
受此启发， 电子科技大学崔家喜 团队联合 佐治亚理工学院Yuhang Hu 教授以及 哈佛大学Joanna Aizenberg 教授， 利用催化剂诱导的平衡反应，构建了一种尺寸和性能可编码的可逆生长交联聚合物 （图2a）。一方面，当处于动态平衡的初始材料吸收外界的单体和交联剂之后（图2ai），过量单体和交联剂会驱使平衡向聚合方向移动：单体和交联剂聚合形成新的网络（如图2aii）；初始的聚合物网络和新生成的网络之间经过不断的链交换（图2aiii）反应，最终将溶胀的单体和交联剂变成聚合物网络的一部分，使得材料尺寸不断增加（图2aiv）。另一方面，通过挥发等手段将单体从材料中不断拿走之后，反应向解聚合方向移动（图2av），同时链交换反应不断的使网络重构，最终得到一个均一的、尺寸减小的样品（图2avi）。根据这种设计，该团队选择了酸催化的动态硅氧烷进行验证（图2b）。

图2. 可逆生长聚合物网络的构建。图片来源： Nat. Commun.
活性硅氧烷在单体和交联剂的混合溶液中质量（洗去未反应的单体之后）不断增加，而失活的硅氧烷只发生溶胀现象（洗去未反应的单体，样品质量不增加，图3a）。而小分子的挥发，导致材料不断的解聚合而质量变小（图3b），不仅如此，掺杂亲水性无机颗粒的可控制材料逆生长方式，研究表明：没有掺杂的活性硅氧烷主要是以均匀的方式来逆生长的（图3c），而亲水无机颗粒掺杂的样品是以不均匀的方式进行逆生长的（图3c）。

图3. 可逆生长动态硅氧烷。图片来源： Nat. Commun.
最后，这类可逆生长材料在微观结构的调控（图4a）、受限空间的生长（图4b）、自修复材料（图4c）、可复写超疏水图案化薄膜（图4d）以及柔性驱动（图4e）等领域都有着重要的应用。这种策略首次将分子水平的平衡反应放大到材料水平，获得了与金箍棒一样可大可小、可随意变换形状和性能的交联聚合物材料，希望在不远的未来，这类材料会对产业有着积极的影响。

图4. 可逆生长聚合物的应用展示。图片来源： Nat. Commun .
这项成果近期发表在 Nature Communications 上。该论文通讯作者为哈佛大学 Joanna Aizenberg 教授和电子科技大学 崔家喜 教授，电子科技大学 周小状 博士以及上海科技大学 郑宜君 教授为该论文共同第一作者，电子科技大学基础与前沿研究院为第一单位。此外，特别感谢佐治亚理工 Yuhang Hu 教授对理论模型的构建。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Reversibly growing crosslinked polymers with programmable sizes and properties
Xiaozhuang Zhou, Yijun Zheng, Haohui Zhang, Li Yang, Yubo Cui, Baiju P. Krishnan, Shihua Dong, Michael Aizenberg, Xinhong Xiong, Yuhang Hu, Joanna Aizenberg, Jiaxi Cui
Nat. Commun ., 2023 , 14 , 3302, DOI: 10.1038/s41467-023-38768-z
研究团队简介

崔家喜 博士简介：电子科技大学基础与前沿研究院教授。2008年博士毕业于北京大学，先后在北京大学、德国马普 高分子所、哈佛大学国内外知名高校或科研机构从事功能高分子材料方面的研究工作，2015德国莱布尼茨新材料所研究员，独立课题组PI；2017年起电子科技大学教授。
研究领域为仿生动态软材料的研究，在相关领域发表SCI论文100多篇，包括 Nat. Mater.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem., Int. Ed .等。获国内外授权发明专利10多项，编写英文专著（章节）2部。研究成果多次受到国内外专家和各科学媒体（Wiley, ChemView, MRS, Phys 等）以及电视台的竞相报道与高度评价。其中新型超滑表面涂层以及冬暖夏冷涂层系列研究工作不仅是学术领域开创性和引领性的工作，而且也受到的商业界的关注。获国家特聘青年人才资助、四川学术与技术带头人等。
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科研思路分析
Q1：这项工作最初的想法是怎么产生的？
A1： 这项工作起源于我在哈佛大学学习期间，当时我正在进行自分泌系统的研究工作，了解到仿生材料主要是通过解析生命体的某一结构或者功能，然后通过合成方法实现这些结构/功能。模拟这些结构和功能给科学家们打开了一扇新的窗户，很多新材料由此产生，比如仿荷叶结构的超疏水材料、仿猪笼草的超滑材料以及自修复材料等。相对于某一特定的结构和功能，生命体的生长过程更复杂、更不可控、更富有研究价值，但是也更难以模拟。在多方交流讨论后，最终我决定发展一类以模拟生命体生长过程为目的的“自生长材料”，随着研究的深入，我们发现，生命体不仅可以生长，而且也可以退行生长，如上文所述的三涡虫以及灯塔水母，最终我们通过化学水平的平衡反应体系，实现了材料水平的可逆生长。
Q2：这项工作和课题组之前的工作的联系以及您的课题组未来的工作重点是什么？
A2： 我们课题组一直对模仿生命体的特征保持着持续的关注，在发展自生长材料之前，我们一直模拟生命体的自修复、自分泌过程，自生长材料可以说是这些工作的基础上发展的更为复杂的仿生体系，这也是我们课题组目前的研究重点。经过几年的努力，我们团队已经有了一些成果，如动态基底表面微结构的局部生长以及结构色的局部调节、承重状态下的原位生长，通过生长策略，实现了力学、形貌、尺寸以及导电性能多维度调控以及高强度热固性材料（1GPa）的快速自修复。可逆自生长材料的工作，我们从2014年开始做，相关的概念其实在2015年就提交了专利，但是学术论文发表，我们需要更谨慎，中间牵涉到更多的论证，导致这个工作到现在才最终得以报道。今后，我们将继续深入研究自生长材料，在可控变形、微纳尺度调控、生物相容性材料体系的构建等领域花大力气重点研究。
Q3：研究过程中遇到哪些挑战？
A3： 如上所述，我们是最早开展自生长材料研究的团队之一，因此，可以参考的前期研究不多，很多时候我们也是摸石头过河。最大的挑战还是这项工作时间跨度大、耗时长，这对团队开展此项工作的主要成员的信心和心态都是极大的考验，比如论文的两位共同第一作者，都是需要成果去找博后、教职，最终他们都克服了重重困难，坚持到了最后，感谢他们的坚持和付出，在此也感谢论文所有作者的坚持和付出。
Q4：该研究可能有哪些重要的应用？哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得启发？
A4： 这项工作通过开创性的方法实现了交联聚合物材料的尺寸和性能的调控，论文中也展示了这种策略在微结构调控、受限空间的生长、自修复材料、超疏水结构的图案化以及柔性驱动领域的潜在应用，但是，我们相信，这只是可逆生长材料应用的冰山一角，这种可大可小、性能可控的自生长策略在热固性材料、智能材料、生物材料领域都将有着广泛的应用，比如热固性的回收、一种能伴随儿童成长而长大、增强的人工植入物，从而减少更换植入物手术的次数和减轻病患的痛苦等。希望未来可以和同行一起，设计和发展不同的材料体系，实现不同场景的功能化应用，同时，这也是一个多学科交叉领域，我们非常乐意和来自不同学科的专家合作，比如生物学家和医生等，一起将这类材料真正的服务于产业。
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