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夏宝玉等Angew:串联电-热催化实现CO2、H2O和芳基硼酸合成酰胺

时间:2023-11-29 来源: 浏览:

夏宝玉等Angew:串联电-热催化实现CO2、H2O和芳基硼酸合成酰胺

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CO 2 通过电化学还原转化为高附加值化学品是实现碳中和的关键技术,但是通常电催化还原 CO 2 反应主要选择性生成 C1/C2 ,而且阳极生成 O 2 副产物的问题还未曾解决。

有鉴于此, 华中科技大学夏宝玉、游波、唐从辉、辛辛那提大学孙宇杰等 发展了一种电催化 - 热催化串联体系,能够完全使用电催化还原 CO 2 的阴极产物(比如 CO )和阳极产物(比如 O 2 ),在另外的反应器中通过 Pd(II) 热催化反应将芳基硼酸和有机胺转化为有机酰胺。

本文要点
要点1.  含有六亚甲基四胺 (HMT) 的碳酸镍和碳酸银能够高效率的电催化制备 CO O 2 ,法拉第效率分别高达 99.3 % 100 %
要点2.  通过合成实验、原位 ATR-FTIR 光谱表征以及 DFT 理论计算,说明六亚甲基四胺 (HMT) 能够改善 *CO 2 加氢 /*CO 脱附,从而改善 CO 2 转化为 CO O 2 能够避免 Pd(II) 催化剂还原失活,因此增强体系的氨基羰基化反应效率,因此体系的合成的产率达到 81 % ,能够高效率的合成 10 种有机酰胺。

这项工作展示了电催化 - 热催化串联催化反应体系能够非常有效的将 CO 2 转化以及合成酰胺,实现了一种利用 CO 2 的新型路线。

Guoliang Mei, Yanze Lu, Xiaoju Yang, Sanxia Chen, Xuan Yang, Liming Yang, Yujie Sun, Conghui Tang, Bo You, Bao Yu Xia, Tandem Electro-Thermo-Catalysis for the Oxidative Aminocarbonylation of Arylboronic Acids to Amides from CO 2 and Water, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202314708

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202314708

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