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电池研究 | 结构优化的磷烯用于超稳定的钾储存

时间：2022-05-25 来源： 浏览：

电池研究 | 结构优化的磷烯用于超稳定的钾储存

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电池
研究

导语

导读： 钾离子电池因其钾资源丰富、成本低、能量密度高而被认为是很有前途的储能设备。然而，钾离子在固体电极中的缓慢移动以及循环过程中由于体积变化巨大而导致电极的粉碎和断裂，严重阻碍了钾离子电池的发展。少层磷烯由于其独特的二维结构和高理论容量（KP，865 mAh g−1），被认为是一种很有前途的钾离子电池负极材料。
但是磷烯的导电性低、循环寿命有限，且在重复嵌钾/脱钾过程中体积变化大（162%），种种原因导致了磷基材料的容量衰减严重。目前的大多数研究证实了通过球磨磷纳米颗粒和碳基材料能有效提高磷基负极的性能，但循环稳定性仍不太理想。因此稳定磷烯的结构是开发高性能磷基负极的关键。

01 工作介绍

本文报道了 一种简便的合成高性能磷烯-碳纳米管/聚苯胺（(P-CNTs)/PANI）复合材料的方法。(P-CNTs)/PANI复合材料中的CNTs作为电子传输通道，提高磷烯的导电性，而PANI涂层可以减缓磷烯体积膨胀引起的结构变化。
结构优化的(P-CNTs)/PANI负极与3 M KFSI/DME电解液结合展示出：（1）高可逆容量，在50 mA g−1的电流密度下，可逆容量高达642.7 mAh g−1；（2）优异的循环稳定性，在500 mA g−1的电流密度下，容量高达417.6 mAh g−1，稳定循环500次后，容量保持率高达94%，平均每圈的容量衰减率低至0.012%；（3）高倍率性能，在2000 mA g−1的大电流密度下，可逆容量可达147.8 mAh g−1。
重要的是 ，作者还深入研究了PANI涂层对复合材料的结构和性能的影响，结果表明，(P-CNTs)/PANI具有比P-CNT更稳定的结构和更优异的性能，这对钾离子电池负极材料的结构设计和性能提升至关重要。该文章发表在国际顶级期刊Advanced Functional Materials上。管洁为本文第一作者。通讯作者为湖南大学鲁兵安教授。

02 内容表述

图1 (P-CNTs)/PANI复合材料的合成示意图以及形貌表征
如图1所示 ，本工作通过简单球磨磷烯和碳纳米管的混合物，再原位聚合形成聚苯胺包覆层，即可获得(P-CNTs)/PANI复合材料。采用扫描电子显微镜和透射电子显微镜观察发现薄薄的片状磷烯周围被CNTs附着，边缘包覆着一层9.7 nm宽的PANI，且磷烯只由两层或三层组成。
磷烯与CNTs之间的紧密接触表明它们之间形成了良好的电子传输通道，该通道增强了钾离子的输运，缩短了钾离子在嵌钾/脱钾循环过程中的输运路径。
在此， 本工作将(P-CNTs)/PANI复合材料制备成电极并用于钾离子电池中，对其进行电化学性能研究（图2），研究发现(P-CNTs)/PANI与3 M KFSI/DME电解液结合展示出高可逆容量、优异的循环稳定性和高倍率性能。
在250 mA g−1的电流密度下，经过374次循环后，充放电容量分别为528.5 mAh g−1和530.4 mAh g−1，库仑效率高达99.6%，容量保持率高达93.3%，容量几乎没有什么衰减。同样的，在更大电流密度500 mA g−1下，循环超过500次后，充放电容量分别为392.5 mAh g−1和394.8 mAh g−1，容量保持率高达94%。
可见，(P-CNTs)/PANI在不同电流密度下均能表现出超稳的电化学性能，这归功于(P-CNTs)/PANI材料结构的优化以及它与3 M KFSI/DME电解液的结合使用。另外，对比了近年来用于钾电负极的磷基和碳基材料的可逆容量、循环寿命以及容量保持率等，显然，(P-CNTs)/PANI负极具有最优异的电化学性能。
图2 电化学性能
此外， 如图3所示，为了探究PANI对材料结构和性能的影响，本工作测量了(P-CNTs)/PANI和P-CNTs两种电极在初始状态和循环不同圈数后的电极厚度，对比发现(P-CNTs)/PANI电极的厚度随着循环次数略有增加，电极结构保持完整，无明显变化。但是P-CNT电极的厚度变化明显，且随着循环次数的增加电极材料中出现明显的裂纹。
总之， PANI的存在可以促进钾离子和电子快速有效的扩散，减缓磷烯在循环过程中的体积变化的同时延长了循环寿命，而没有PANI存在的电极扩散缓慢且无效，结构被破坏，容量随之衰减。
图3 PANI对复合材料的结构和性能的影响研究
最后， 为了评估(P-CNTs)/PANI负极在实际应用中的前景，以(P-CNTs)/PANI为负极，普鲁士蓝为正极，3 M KFSI/DME为电解液组装了一个全电池（图4）。一个发光的心形LED表示全电池具有实际应用前景。
匹配的全电池在0.9-3.4 V电压范围内可以正常工作，在电流密度为500 mA g-1下（容量和电流密度均以负极质量计算），全电池的初始充电容量可达151.9 mAh g-1，循环200次后容量保持率可达82%。
因此， 当作为半电池或全电池使用时，(P-CNTs)/PANI负极均表现出超稳定的电化学性能，这是由于(P-CNTs)/PANI独特的结构设计减缓了循环过程中体积膨胀造成的结构变化。
图4 全电池的性能研究
Jie Guan, Apparao M. Rao, Jiang Zhou, Xinzhi Yu, Bingan Lu, Structure-Optimized Phosphorene for Super-Stable Potassium Storage, Advanced Functional Materials, 2022, 2203522. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202203522

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