辽宁大学张蕾教授发表ACB：可见光驱动电催化同步产生H2O2及高效去除无机砷/有机砷
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文 章 信 息
第一作者：孙燕博士生（辽宁大学）
通讯作者：张蕾二级教授（辽宁大学）
论文DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.123549
研 究 背 景
无机砷和有机砷化合物对人类健康构成严重风险，光电化学（PEC）生产和原位活化H 2 O 2 以高效氧化As(III) 和有机砷是解决饮用水中砷污染问题的一种很有前途的方法。在2e- ORR H 2 O 2 生产中，如何设计一种合理有效的电极来加速O2的传输并保持快速的离子传输是实现高效PEC ORR的关键挑战。本文设计了一种不对称润湿度的Janus光电电极，在疏水侧保持稳定的储氧，同时保证亲水侧亲水光Z-scheme催化剂 (NiFe 2 O 4 @ZnFe 2 O 4 空心球)具有优异增强可见光吸收和载流子分离能力及离子/电子导电性，提高了H 2 O 2 生产性能。此外，通过Janus ‖ Fe 光电原位芬顿体系以较低的电压同时实现H 2 O 2 的产生和洛克沙胂的降解及去除（或As(III) 预氧化）。
文 章 简 介
近日， 辽宁大学张蕾教授课题组 在 Applied Catalysis B: Environmenta l 上发表了题为 “Synchronous generation of H 2 O 2 and high effective removal of inorganic arsenic/organoarsenic by visible light-driven cell” 的研究论文（DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.123549），设计了一种同时具有疏水储氧层和亲水催化剂层的不对称润湿性Janus光电阴极，用于高效氧还原生产H 2 O 2 ；构建Janus ‖ Fe 原位芬顿体系，不仅在低能耗下产生H 2 O 2 并原位芬顿氧化As(III) 和洛克沙胂，利用芬顿产生的氢氧化铁与As(Ⅴ)共沉淀实现了93%以上的水体有无机/机砷的去除和移取。
图 文 导 读
不对称润湿度Janus光电阴极的构建
通过对石墨毡的一侧用PTFE进行疏水化处理，另一侧涂覆亲水的Z-schemeNiFe 2 O 4 @ZnFe 2 O 4 空心球光电催化剂，成功地制备了具有疏水储氧层和亲水催化剂层的不对称润湿性Janus光电阴极。
Fig. 1. Cross-sectional SEM images of Janus electrode (a); Hydrophobic (b) and hydrophilic (e) surface SEM images of Janus electrode. Insets are the contact angles of the hydrophobic and hydrophilic surface in Janus electrode; Photograph of hydrophobic gas transport layer (c-d) and hydrophilic catalyst layer (f-g) in Janus electrode.
高效PEC 氧还原H 2 O 2 生产
在PEC H 2 O 2 生产实验中, 具有不对称润湿性的Janus光电阴极实现了255.9 mg·L∙h -1 的最大H 2 O 2 产率，高于亲水电极和疏水电极。Janus电极显著的ORR性能主要归因于：(1) Z-scheme NiFe 2 O 4 @ZnFe 2 O 4 空心球光电催化剂，具有氧化-还原能力，实现高效的电荷分离和传输，极大地高了太阳能的利用率。（2）疏水性气体存储层提供充足稳定的O2，缓解了电解质中溶解氧的限制；（3）亲水性催化剂与溶液之间有足够的接触面积，有利于氧还原过程中的离子/电子传输。
Fig. 2. LSV curves of the Janus electrode, HIE and HOE (a); The effects of applied potential on PEC H 2 O 2 production over the Janus electrode (b); H 2 O 2 yields and FEs of the Janus electrode, HIE and HOE (c); Schematic illustration of transport and reaction pathways on HIE (d), HOE (e) and the Janus electrode (f) for ORR; Stability experiment for the PEC H 2 O 2 production with the Janus electrode (g); H 2 O 2 yield and FEs for the Janus electrode at - 0.7 V after electrolysis in O 2- saturated 0.1 M Na2SO4 for 9 h. Irradiation conditions were λ > 420 nm (300 W Xenon lamp fixed at 100 mW∙cm -2 with a cutoff filter). (h); Comparison with other electrodes for H 2 O 2 production (i).
Janus ‖ Fe原位Fenton体系用于As(III) 氧化和洛克沙胂降解
研究了Janus‖Fe原位Fenton体系中As(III) 氧化和ROX的降解。洛克沙胂的降解在120分钟内达到约100%；20ppm的As(III) 在45分钟内几乎完全氧化为As(V)。优异的氧化性能主要是因为H 2 O 2 的原位利用产生了大量的 ∙OH, 加速了As(III) 的氧化和洛克沙胂的降解。从氧化过程中释放的毒性较小的As（V），同时利用Fenton反应产生的Fe3+水解形成的氢氧化铁可吸附去除水体中93%以上的砷。
Fig. 3. The effects of applied potential and pH on As (III) oxidation and ROX degradation (a); The As (III) conversion efficiency and ROX degradation efficiency of Janus ‖ Fe in-situ Fenton system and Janus ‖ Pt system (b); The proposed ROX degradation pathway in the Janus ‖ Fe in-situ Fenton system (c).
Janus ‖ Fe原位Fenton体系吸附去除水体中的砷
Fig. 4. Schematic illustration of Fe (III) (hydro) oxides adsorption (a); adsorption cure of As (V) by Fe (III) (hydro) oxides (b); Fe 2p (d) and As 3d (e) core level photoelectron spectra of the precipitate.
文 章 小 结
设计了一种具有不对称润湿性的Janus光阴极用于光电催化H 2 O 2 生产。优异的H 2 O 2 生产性能（255.9mg·L∙h -1 ）归因于疏水性气体存储层稳定的O2供应和亲水催化剂层快速的离子/电子传输。利用Janus光阴极H 2 O 2 生成系统和Fe牺牲阳极构建的PEC原位Fenton系统，在45分钟内获得了96.1%的优异As(III) 氧化效率，在120分钟内对洛克沙胂的降解效率超过99%。此外，Fe阳极电解形成的氢氧化铁有效地捕获了氧化过程中释放的无机砷，从而实现砷的完全去除。这项工作的概念和原理适用于未来设计光电化学H 2 O 2 生产电极和大规模去除污染物。
文 章 链 接
Permissions for reuse of all Figures have been obtained from the original publisher. Copyright 2019, Elsevier Inc.
参考文献：Y.Sun, L. Zhang, Synchronous generation of H 2 O 2 and high effective removal of inorganicarsenic/organoarsenic by visible light-driven cell, Appl. Catal. B Environ,2024, 343: 123549.
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S092633732301192X
通 讯 作 者 简 介
张蕾 教授材料化学博士，二级教授，博士生导师。国务院政府特殊津贴获得者，2022年,2023年连续两年入选全球前2%顶尖科学家终身成就榜。辽宁省“兴辽英才计划”创新领军人才（辽宁特聘教授），辽宁省百千万人才工程“百人层次”，辽宁省“学术头雁”，两次入选辽宁省高等学校创新团队带头人，多次荣获辽宁省优秀博士/硕士学位论文指导教师，辽宁省优秀本科生教学名师等称号。
主要研究方向：层级微纳功能材料的设计与可控制备；功能纳米界面的调控、表征及应用；低碳能源催化材料，微纳光电材料与器件技术。
主持国家自然科学基金及省部级基金16项。以第一作者或通讯作者在国际重要学术期刊发表SCI论文140余篇，多篇论文入选ESI全球Top高被引论文。
第 一 作 者 简 介
孙燕 辽宁大学化学学院，博士生，主要从事光/光电催化材料设计与制备、催化等方面研究。
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