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刘中民院士/魏迎旭Acc. Chem. Res.：沸石上甲醇制烃反应的动态催化机制

时间：2023-07-15 来源：浏览：

刘中民院士/魏迎旭Acc. Chem. Res.：沸石上甲醇制烃反应的动态催化机制

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甲醇制烃（ MTH ）工艺为在不依赖石油资源的情况下获得基本化学品提供了一条新途径。酸性和形状选择性决定了沸石在 MTH 催化中发挥着决定性作用。然而，沸石上 MTH 反应的固有反应特征，如催化反应动力学的复杂性、催化反应模式的多样性，甚至催化和扩散解耦的局限性，都使人们在获得全面的机理理解方面感到困惑。

对此， 中国科学院大连化学物理研究所刘中民和魏迎旭 发表了最新综述。

本文要点

要点1. 在这篇文章中，在几十年的持续研究和深入理解的基础上，作者概述了沸石催化 MTH 反应的动态催化机理。先进的原位光谱和理论方法的结合使研究人员能够观察和模拟工作催化剂表面的形成、生长和老化过程，从而绘制出 MTH 反应中活性位点从 Brønsted 酸位点（ BAS ）到有机 - 无机杂化超分子（ OIHS ）的动态演变图。

要点2. 此外， OIHS 从表面甲氧基物种（ SMS ）到活性离子对复合物（ AIPC ）再到惰性复合物（ IC ）的不断演变的动态序列引导了从起始到维持再到终止的动态自催化过程，形成了复杂的交错超循环反应网络。动态催化的概念将为 MTH 化学中复杂的催化机制以及结构 - 活性关系提供深入的见解。