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北京大学徐东升AM：光诱导金属-金属电荷转移过程在Rh/LaNiO3催化剂上实现高效太阳能驱动甲烷干重整

时间：2023-06-22 来源：浏览：

北京大学徐东升AM：光诱导金属-金属电荷转移过程在Rh/LaNiO3催化剂上实现高效太阳能驱动甲烷干重整

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甲烷的干法重整（ DRM ， CH ₄ +CO ₂ =2CO+2H ₂ ）可以消耗两种主要的温室气体并将其转化为合成气。然而，由于 CH4 中 C-H 和 CO2 中 C=O 的高键能， DRM 显示出非常大的正焓。作为一种更节能环保的方法，太阳能驱动的 DRM 有望引入新的活化工艺，降低反应温度，防止催化剂烧结和焦化。然而，它仍然缺乏一种有效的方法来协调调节反应物的活化和晶格氧迁移。

基于此， 北京大学徐东升团队 设计了 Rh/LaNiO3 用于太阳能驱动 DRM 的高效光热催化剂。表面电子和化学性质的表征以及理论分析表明， Rh/LaNiO3 对 CH4 和 CO2 的强吸附、光诱导金属间电荷转移（ MMCT ）过程和高氧迁移率共同使其具有优异的太阳能驱动 DRM 性能。

Rh/LaNiO3 在 1.5W cm-2 的光强度下对 H2 的产率为 452.3mmol h-1gRh-1 ，对 CO 的产率为 527.6mmol h-1GRh-1 ，具有优异的稳定性。此外，在 3.5W cm-2 的光强度下，实现了 10.72% 的显著光化学能量效率（ LTCEE ）。

光照下的原位实验证明了， Rh/LaNiO3 对 CH4 和 CO2 的强吸附效果、光诱导金属间电荷转移（ MMCT ）过程能够参与光驱动 DRM 反应并促进 CO2 的转化效果。

理论计算表明，钙钛矿型的 Rh/LaNiO3 催化剂具有更强的高氧迁移率都有助于降低 DRM 反应的活化势垒。总之，该工作设计了 Rh/LaNiO3 作为太阳能驱动 DRM 的催化剂，其中光电活化过程大大降低了活化能，并提高了转化效率。在该催化体系中，高比例的氧空位和 Rh 与 LaNiO3 之间的相互作用促进了反应物的吸附和活化。此外，光诱导的 MMCT 和 LaNiO3 的高氧迁移率都有助于降低 DRM 反应的活化势垒。这项工作强调了反应物活化和氧迁移对 DRM 反应的重要性，并为设计低温 DRM 催化剂提供了一种替代思路。

Hig hly Efficient Solar-driven Dry Reforming of Methane on a Rh/LaNiO ₃ Catalyst through a Light-induced Metal-to-metal Charge Transfer Process. Advanced Materials 2023,

DOI: 10.1002/adma.202303654

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