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Angew：Operando同步辐射表征ORR中高密度Cu-N4活性中心的重构

时间：2022-08-24 来源：浏览：

Angew：Operando同步辐射表征ORR中高密度Cu-N4活性中心的重构

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新兴的单原子中心（ SAS ）催化剂被认为是最有希望用于阴离子交换膜燃料电池（ AEMFCs ）氧还原反应（ ORR ）的铂替代电催化剂。而 SAS 中的金属负载直接影响整个器件的性能。

近日， 黑龙江大学付宏刚教授， Lei Wang 采用双氮源协同策略设计并合成了一种负载在三维氮掺杂碳纳米管 / 石墨烯纳米结构上的高密度 Cu SAS （ Cu-NC/GC ）。

本文要点

要点 1. 首先，用聚醚酰亚胺 (PEI) 对氧化石墨烯 (GO) 进行改性，然后与碳纳米管 (CNTs) 形成三维网络结构。随后，甲酰胺和甘氨酸的双氮源被锚定在 GO-PEI-CNTs 载体上，随后与 0.9 mmol Cu ²⁺ 源配位。最后，对其进行冷冻干燥，然后在 900 °C 的惰性环境下进行热解，以获得 Cu-NC/GC 。

要点2 . 像差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜 (HAADF-STEM) 结合 XAS 光谱证实了分散在掺氮碳载体上的负载量为 5.61 wt% 的 Cu SAS 主要是 Cu-N ₄ 构型。

要点3 . 在碱性介质中， Cu-N-C/GC 催化剂显示 0 的高起始电位（ E _onset ），这比相应的单一氮源衍生的催化剂高得多。进一步组装的 H ₂ /O ₂ AEMFC 可以提供 0.9 V 的开路电压， 324 mW cm ^-1 的峰值功率密度，以及出色的稳定性。

要点4 . Operando XAS 光谱显示了 ORR 过程中 Cu-N ₄ 到 Cu-N ₄ /Cu 纳米团簇 (NC) 再到 Cu-N ₃ /Cu-NC 的连续结构转变，可以调整金属原子的 d 带中心，平衡 ORR 速率决定步骤的竞争。

Gengyu Xing, et al, Reconstruction of Highly Dense Cu-N ₄ Active Sites in Electrocatalytic Oxygen Reduction Characterized by Operando Synchrotron Radiation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202211098

https://doi.org/10.1002/anie.202211098

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