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聚合物氮化碳（PCN）具有用于收集太阳光和驱动水氧化还原反应的合适的带结构，但其电荷转移能力较差，表面反应动力学缓慢，限制了其用于水分解的光催化活性。
基于此，
西安交通大学沈少华教授（通讯作者）等人
报道了一种新的中间配位策略，并合成了原子分散的锌配位三维（3D）海绵状PCN（Zn-PCN）。
得益于源自3D多孔结构的丰富的表面活性位点，Zn-PCN在可见光下光催化整体水分解，产生H
2
和O
2
的化学计量比为2: 1，H
2
的生成速率为35.2 μmol h
-1
g
-1
。
DFT计算，以测定锚定Zn单原子对PCN电子构型的影响。能带结构和态密度（DOS）计算结果表明，对于PCN, C 2p和N 2p轨道都参与导带（CB），而价带（VB）由N 2p轨道主导。
随着Zn单原子的引入，Zn 3d轨道对Zn-PCN的CB有很大的贡献，在VB上方约2.07 eV处出现了一个新的与Zn相关的间隙能级。
同时，Zn-PCN的带隙较BCN增宽，与引入Zn单原子后光吸收边的蓝移一致。其中，不同的Zn单原子加载量并没有明显改变Zn-PCN的带隙。
当Zn单原子负载含量较高时，Zn-PCN的功函数较小，表明Zn-PCN载流子浓度较高，有利于电荷转移能力和电子激发。从差分电荷密度图可以看到Zn-PCN中电荷的重新分布，空穴主要富集在Zn单原子上，电子聚集在相邻的C和N原子上。
这种局域电荷分布将氧化还原活性位点在空间上相互分离，抑制了光生电子-空穴对的重组，抑制了H
2
和O
2
在表面的反反应。
Electron-Deficient Zn-N
6
Configuration Enabling Polymeric Carbon Nitride for Visible-Light Photocatalytic Overall Water Splitting.
Nano-Micro Lett.,
2022
, DOI: 10.1007/s40820-022-00962-x.
https://doi.org/10.1007/s40820-022-00962-x.
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